【摘 要】
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核能的开发和利用可以促进科技发展和缓解能源短缺,但在核能及核技术使用过程中会产生大量放射性废水,其中含有放射性核素锶和铯,它们不仅半衰期长,而且会影响人类健康和生态环境。因此,设计高效的吸附剂从被污染的水体中分离核素锶和铯,引起了大量研究者的关注。层状金属氧化物作为一类阴离子层状材料,由带负电的主体层和柔性层间电荷补偿阳离子组成。其具有优异的阳离子交换能力以及灵活的层间空间,已被广泛应用于去除放射
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核能的开发和利用可以促进科技发展和缓解能源短缺,但在核能及核技术使用过程中会产生大量放射性废水,其中含有放射性核素锶和铯,它们不仅半衰期长,而且会影响人类健康和生态环境。因此,设计高效的吸附剂从被污染的水体中分离核素锶和铯,引起了大量研究者的关注。层状金属氧化物作为一类阴离子层状材料,由带负电的主体层和柔性层间电荷补偿阳离子组成。其具有优异的阳离子交换能力以及灵活的层间空间,已被广泛应用于去除放射性水体里的核素。相比于其他过渡金属氧化物,层状钒酸盐在酸性条件下更加稳定,在p H=2的条件下仍能保持较高的吸附能力。本论文主要研究合成制备层状的NH4V4O10和Mg0.17V2O5·0.83H2O,研究其对复杂水体中锶和铯的吸附性能及原理,具体内容如下:（1）利用一步水热合成法,通过改变二丙胺与偏钒酸铵的配比,合成不同形貌的NH4V4O10。研究结果表明:在室温条件下,NH4V4O10对Sr2+和Cs+的最大吸附容量分别为192.25 mg/g和251.09 mg/g,吸附平衡时间分别为3 h和1 h。吸附剂在较宽的p H范围内均能保持良好的吸附能力。当存在其他竞争离子时,NH4V4O10对Sr2+和Cs+均表现了较高的选择性,表明该吸附剂可用于各种复杂水体。采用基于密度泛函理论的第一性原理计算,结果表明Cs+的吸附能为-6.35 e V,是吸附剂与共存离子交换后最低的能量。最后,通过EDS、XRD、FT-IR、XPS和电位等表征手段,阐明NH4V4O10吸附Sr2+和Cs+机理主要是静电相互作用和离子交换。（2）采用一步水热合成法合成了Mg2+插层的Mg0.17V2O5·0.83H2O吸附剂。研究结果表明:Mg0.17V2O5·0.83H2O对应的最大层间距为13.6?,其对Sr2+和Cs+的吸附平衡时间分别为1 h和2 min,与其他层状的吸附剂相比,其吸附速度大大提升。Mg0.17V2O5·0.83H2O对Sr2+和Cs+的吸附容量分别为315.68 mg/g和215.31 mg/g。此外,吸附Cs+的循环再生实验表明吸附剂的容量在重复利用5次后基本维持不变,且吸附剂在多种复杂水体均能表现出对于Sr、Cs优异的去除能力。通过EDS、XRD、FT-IR、XPS和电位分析等表征手段,阐明Mg0.17V2O5·0.83H2O吸附Sr2+机理主要是静电相互作用和离子交换,而吸附Cs+为静电引力作用。
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