【摘 要】
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微生物电解池具有清洁废水的同时制氢的巨大潜力,是一种新型的制氢技术。阴极是微生物电解池产氢的关键,贵金属铂通常被用作微生物电解池的阴极催化剂。但是,铂的价格昂贵且稳定性不佳限制了微生物电解池制氢的大规模应用。所以开发一种低价高效的微生物电解池阴极产氢催化剂至关重要。本文制备了两种产氢催化活性优良的氮掺杂碳化钼材料,具体的内容如下:1、以聚乙烯吡咯烷酮为C源与N源,钼酸铵四水合物为Mo源,通过冷冻干
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微生物电解池具有清洁废水的同时制氢的巨大潜力,是一种新型的制氢技术。阴极是微生物电解池产氢的关键,贵金属铂通常被用作微生物电解池的阴极催化剂。但是,铂的价格昂贵且稳定性不佳限制了微生物电解池制氢的大规模应用。所以开发一种低价高效的微生物电解池阴极产氢催化剂至关重要。本文制备了两种产氢催化活性优良的氮掺杂碳化钼材料,具体的内容如下:1、以聚乙烯吡咯烷酮为C源与N源,钼酸铵四水合物为Mo源,通过冷冻干燥-高温熔盐热解制备了氮掺杂碳化钼纳米颗粒（Mo2C-900）。其在碱性、中性和酸性介质下均具有析氢催化活性,10 m A cm-2电流密度对应的过电位分别为149 m V、221 m V和198 m V,碱性条件下析氢活性表现最佳。以其为阴极催化剂搭建微生物电解池,外加电压0.8 V的条件下,Mo2C-900电解池在碱性溶液中的最大电流密度(Jmax)、产氢速率(QH2)和总氢回收率(RH2)依次为13.65 A m-2、0.1030 m~3m-2d-1和30.68%,中性溶液中为8.19 A m-2、0.0410 m~3m-2d-1和21.55%。2、采用简单易行的一锅热解法,以N-乙烯基咪唑为C源与N源,四水合钼酸铵为Mo源,制备氮掺杂多孔碳化钼纳米复合材料（N-C-Mo2C-800）。电化学析氢性能测试显示在碱性溶液中,N-C-Mo2C-800达到10 m A cm-2电流密度对应的过电位为138 m V,在中性溶液和酸性溶液中,则分别为211 m V和195 m V。此外,以其为MECs阴极催化剂,研究了N-C-Mo2C-800在碱性、中性以及不同外加电压下的MECs产氢性能,结果表明当外加电压为1.2 V时,N-C-Mo2C-800电解池在碱性溶液中的最大电流密度(Jmax)、产氢速率(QH2)和总氢回收率(RH2)分别为Jmax=27.37 A m-2,QH2=0.2193 m~3m-2d-1,RH2=38.96%,优于中性溶液中的Jmax=27.33 A m-2,QH2=0.1872 m~3m-2d-1,RH2=38.04%。此外,两种溶液条件下MECs产氢性能比商用Pt20%/C高出1.01%和2.58%,表明N-C-Mo2C-800具有替代商用Pt20%/C作为MECs阴极产氢催化剂的能力。
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