【摘 要】
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水凝胶是一种三维网络结构的材料,其具有的高含水量和优异的生物兼容性特征使得水凝胶在柔性器件、生物医学工程领域具有广泛应用,尤其在药物输送、软骨修复等医学应用中展现了巨大价值。然而水凝胶软而弱的力学特征和低精度低效的成型手段,使得水凝胶无法满足一些对强度和外貌结构要求较高的应用,例如骨组织修复。骨的模量往往在兆帕级别,而传统水凝胶模量仅在1-100 k Pa级别,这使得在骨组织修复中,植入的水凝胶力
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（31500762）; 广东省省级科技计划项目（2014B010133001）; 广东省省级科技计划项目（2016A010103009）
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水凝胶是一种三维网络结构的材料,其具有的高含水量和优异的生物兼容性特征使得水凝胶在柔性器件、生物医学工程领域具有广泛应用,尤其在药物输送、软骨修复等医学应用中展现了巨大价值。然而水凝胶软而弱的力学特征和低精度低效的成型手段,使得水凝胶无法满足一些对强度和外貌结构要求较高的应用,例如骨组织修复。骨的模量往往在兆帕级别,而传统水凝胶模量仅在1-100 k Pa级别,这使得在骨组织修复中,植入的水凝胶力学强度无法与人体骨力学强度匹配,影响修复过程。故而,高韧高强水凝胶并且实现其的智能成型是目前水凝胶领域研究的一大热点。3D打印是一种新型智能成型手段,与水凝胶传统成型手段特征相比,其成型精度高,可构建复杂结构。然而,许多天然水凝胶例如明胶、透明质酸、纤维素即使能被顺利3D打印成型,其力学性能仍然欠佳,尤其是强度和韧性较低,限制了在骨修复领域中的应用。壳聚糖是一种高生物兼容性和可降解的天然碱性多糖,它被广泛应用于药物输送、伤口敷料、组织工程中,针对壳聚糖的3D打印,往往通过提高墨水浓度和化学交联方式以改进其打印性,诸如此类的调整手段通常会以牺牲良好生物兼容性为前提。因此,在壳聚糖的3D打印中,如何在保持生物兼容性下提高壳聚糖的力学强度并且通过3D打印顺利成型是目前的一大挑战。在此背景下,本论文研究了以壳聚糖为基础的双网络（DN）水凝胶的3D打印以及其促成骨修复性,主要研究内容如下:1.基于双网络增强机理,以壳聚糖（CS）为基础,加入聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）构建离子/共价双网络（DN）水凝。在壳聚糖构成的离子网络中,壳聚糖上的N-葡萄糖胺单位与Cit3-形成的配位键充当“牺牲键”,耗散能量;在PEGDA构成的共价网络中,由UV引发PEGDA两端的共价键形成共价交联点。通过一系列力学测试,例如拉伸测试、压缩测试、卸载-负载测试表明,这种壳聚糖/PEGDA双网络水凝胶展示了优异的力学强度,其最优组的弹性模量为3.84±0.4 MPa,拉伸强度为7.23±0.7 MPa,断裂能为1744±200 J m-2。2.在混合CS/PEGDA的预凝胶体系中,加入柠檬酸盐溶液,构建内部离子交联网络以此提高体系强度,得到打印浆料。通过流变测试,证实柠檬酸盐的参与既促进了该体系的溶胶-凝胶转变,同时降低体系粘度,这使得该浆料能实现常温低压打印。此外,设计3D建模,利用常温低压的3D打印方式,精确得到不同2D和3D结构的模型,例如六角孔的石墨烯仿生结构、人体鼻子、人体耳朵、网格支架等结构,展现了优异的打印性质。同时细胞培养实验表明,CS/PEGDA双网络水凝胶具有良好的生物相容性。3.以CS/PEGDA双网络水凝胶为基础,在水凝胶表面通过“循环浸泡法”原位构建磷酸钙（Ca P）复合物层。通过高倍扫描电镜和X-Ray衍射表征手段,证明DN水凝胶表面成功形成了磷酸钙矿化层,并且调节循环次数,能够影响矿化层形貌和厚度。在一系列细胞兼容性测试中,此种DN-Ca P水凝胶展现了优异的细胞黏附、铺展、增殖活力等性质,而且,在成骨早期标志物碱性磷酸酶检测中,DN-Ca P展现了良好的促成骨能力,显示了促成骨修复潜力。
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