关中盆地典型土壤对菲的吸附解吸及响应曲面优化

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多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是环境中一类疏水性极强的有机污染物。由于PAHs具有致癌、致畸、致突变的“三致作用”,又可通过食物链威胁人类健康,1976年美国环保署将菲、萘等16种PAHs列为优先监测污染物。PAHs进入环境后,会在土壤、地下水中长期累积,其中土壤承载了环境中90%以上的PAHs负荷,因此,土壤对PAHs的吸附解吸特征直接影响其环境归趋和生态毒性。本文选取关中盆地三种典型土壤,研究了多环芳烃-菲在黄土,粉土及粉砂中的吸附解吸动力学与热力学特征,探讨了不同因素对吸附解吸过程的影响,并通过响应曲面法确定吸附最佳影响条件及理论最大吸附率,从而为多环芳烃类物质在土壤中的环境化学行为提供理论依据。主要研究成果如下:(1)黄土、粉土及粉砂对菲的吸附过程表现出“初期快速吸附,后期逐渐平衡”的特征,三种土壤的吸附能力表现为黄土>粉土>粉砂。动力学方程拟合优劣顺序依次为拟二级动力学方程>拟一级动力学方程>Elovich方程。相同温度条件下,三种土壤对菲的吸附能力大小顺序为黄土最高,粉砂最低,且吸附过程为放热反应,温度升高不利于吸附反应的进行。同一温度下,黄土对菲的阻滞能力最高。(2)三种土壤对菲的解吸与吸附过程变化规律一致,即分为快速解吸和慢速解吸两个阶段,解吸能力表现为黄土>粉土>粉砂。三种动力学方程拟合优劣顺序依次为拟二级动力学方程>Elovich方程>拟一级动力学方程。在解吸热力学研究中,三种土壤的解吸量及解吸能力表现为黄土最高,粉砂最小,且温度升高有利于解吸反应的进行,Langmuir方程拟合较为显著。解吸滞后系数计算显示,黄土的解吸滞后系数最高,粉土次之,粉砂最小。同种土壤的解吸滞后性表现为,随着温度的升高解吸滞后系数不断增加。(3)结合吸附解吸过程中的单因素实验,选取初始菲浓度,溶液pH,温度和土壤有机质为影响因子,吸附率为响应值,利用响应曲面的BBD法设计了四因素三水平实验,通过模型结果分析得到黄土吸附菲的最佳影响条件为pH=10,初始菲浓度为30mg/L,温度为20.14℃,土壤有机质含量编码值为1,理论能达到的最佳吸附率为98.89%;粉土吸附菲的最佳影响条件为pH=10,初始菲浓度为30mg/L,温度为21.15℃,土壤有机质含量编码值为1,理论能达到的最佳吸附率为96.59%;粉砂吸附菲的最佳影响条件为pH=2,初始菲浓度为29.96mg/L,温度为40℃,土壤有机质含量编码值为1,理论能达到的最佳吸附率为93.37%。
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