自组装和化学转化膜对镁合金的腐蚀保护研究

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本论文分为两部分:第一部分为咪唑啉(OI)在镁合金表面的自组装研究;第二部分为镁合金表面钼酸盐/磷酸盐化学转化膜研究。在第一部分工作中,通过接触角、FT-IR、EIS和线性极化曲线等分析方法证明了在镁合金表面形成了咪唑啉单分子层(OI-SAMs)。研究了OI-SAMs表面性质、与镁合金基体的结合方式、适宜组装的工艺条件以及咪唑啉单分子层对镁合金AZ91D基体的保护效率(PE)。研究结果表明咪唑啉分子是以官能团-NH-为头基,烷基-R(CH3(CH2)-, n=17)为尾基的组装模式。最佳组装液浓度为5×10-4 mol.L-1,温度为25℃,pH=8,组装时间为72 h。该自组装膜在0.2 mol.L-1 NaCl中对AZ91D的缓蚀效率达98.1%。镁合金表面咪唑啉自组装单分子膜有望作为取代镁合金铬酸盐处理的新方法。第二部份工作中,采用扫描电镜(SEM),光电子谱(XPS),X-ray衍射谱(XRD)和电化学方法研究了镁合金表面钼酸盐转化膜及钼酸盐/磷酸盐复合转化膜的成膜机理、微观形态、膜层相结构、最佳工艺参数以及转化膜的保护性能。镁合金AM60在添加有金属离子(如Ca2+和Mn2+)的钼酸盐/磷酸盐水溶液中能够获得一层均匀的复合转化膜,腐蚀性能优于单一钼酸盐或者磷酸盐转化对AM60镁合金提供的腐蚀保护。该钼/磷化转化膜主要包含金属磷酸盐(Meta:Mg2+, Mn2+, Ca2+ etc.), CaMoO4,MgAl2O4,MgO,Al2O3,MnO和含钼氧化物,是一种均匀“蜂窝”状的晶体结构。然而单一的钼酸盐转化膜主要是由氧化物构成的非晶态膜层,表面分布的皲裂纹类似于“干枯河床”,其腐蚀电阻值较钼/磷化转化膜低近两个数量级。结合正交试验结果,最佳工艺参数值为:Na2MoO4, 0.15 mol.L-1;Mn (Ac)2, 0.05 mol.L-1;NaH2PO4, 0.30 mol.L-1;Ca(NO3)2, 0.01 mol.L-1;适量添加剂;温度50℃;pH值5.0。钼/磷化膜在镁合金AM60表面的增长机理是一个腐蚀/沉积过程,跟钢表面的磷化过程相似,区别主要在于钼/磷化膜中有新的钼酸盐及其氧化物相参与成膜形成混合相为基体提供腐蚀保护。MoO42- / H2PO4-的摩尔比、转化溶液的pH值和转化溶液中金属离子的类别是决定钼/磷化膜性质的最重要参数,仅当MR=1/2,pH=5.0,溶液中同时包含Ca2+和Mn2+时,所得转化膜性能最好。盐水浸泡结果表明:在Cl-环境中,钼化膜对AM60合金仅能提供短暂的腐蚀保护;相反,在AM60合金表面钼/磷化膜跟DOW NO.1铬酸盐转化膜的耐蚀性能相当。钼酸盐/磷酸盐体系是一个环保型的“绿色”配方,有望替代传统的铬酸盐转化对镁合金的前处理工艺。
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