【摘 要】
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锡由于其高的理论容量和天然丰度、合适的工作电压而受到越来越多的关注。然而,在锂化过程中巨大的体积变化、较差的反应动力学,导致其结构严重劣化、容量持续衰减和倍率性能较差,阻碍了其实际应用。为了避免这些问题,本文以分布广、可再生的生物质（柳絮）为前驱体,通过对其进行炭化预处理,形成生物质碳管,并将其与锡及氧化物（Sn、Sn O2）复合。通过对所制备复合材料的储锂性能进行系统研究,并利用第一性原理对Sn
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锡由于其高的理论容量和天然丰度、合适的工作电压而受到越来越多的关注。然而,在锂化过程中巨大的体积变化、较差的反应动力学,导致其结构严重劣化、容量持续衰减和倍率性能较差,阻碍了其实际应用。为了避免这些问题,本文以分布广、可再生的生物质（柳絮）为前驱体,通过对其进行炭化预处理,形成生物质碳管,并将其与锡及氧化物（Sn、Sn O2）复合。通过对所制备复合材料的储锂性能进行系统研究,并利用第一性原理对Sn和Sn/C体系的微观储锂机制进行计算,为下一代高性能锂离子电池锡基负极材料的开发与应用提供一定的实验和理论依据。研究结果如下:（1）利用水热还原法制备了不同比例的Sn O2/C复合材料。通过Sn-O-C键结合的复合材料不仅保持了结构的稳定性,还具有较大的比表面积,从而提高了锂扩散系数并加速了离子传输速率。当Sn O2:C质量比为2:1时,复合材料表现出较高的储锂性能。在0.1 A/g下首次放电比容量为1899.9 m Ah/g,首次库伦效率为51.3%。经过200周循环后放电比容量保持在487.3 m Ah/g,容量保持率为59.6%（相比于第十次循环）。（2）通过化学还原反应将Sn纳米颗粒均匀的锚定在碳管上,制备了不同Sn含量的Sn/C复合材料。超细的Sn纳米颗粒和高导电碳管网络的集成,提供了较短的离子扩散长度和良好的导电性能,以及优异的机械稳定性。当Sn:C质量比为2:1时,复合材料的电化学性能较好。在0.1 A/g下首次放电比容量为1581.4 m Ah/g,初始库伦效率为56.1%。经过200周循环后放电比容量为440.6 m Ah/g,容量保持率达55.1%（相比于第十次循环）。（3）通过对氧化石墨烯（GO）和Sn2+一步还原合成了Sn/r GO/C复合材料。Sn纳米颗粒被修饰在碳管和石墨烯相互连接形成的三维双碳网络上。这种奇特的结构不仅提供了三维导电通道,还提供了大量的离子传输路径,从而提高了电化学反应活性。与Sn/C相比,Sn/r GO/C表现出了更高的放电容量、更好的倍率性能和优异的循环稳定性。在0.1 A/g下首次放电比容量为1769.6 m Ah/g,首次库伦效率为68.5%。经过200周循环后放电比容量稳定在812.7 m Ah/g,容量保持率为75.5%（相比于第十次循环）。（4）通过第一性原理对Sn/石墨烯模型进行计算。Sn和石墨烯的协同作用改变了Sn的电子结构性质,不仅提高了Sn/石墨烯的导电性,还降低了Li原子在Sn/石墨烯中的扩散能垒。较高电导率、更快Li+迁移率和超高结构稳定性的相结合,使得Sn/石墨烯电极材料具有更优异的电化学性能。该论文有图41幅,表8个,参考文献129篇。
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