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自上世纪70年代初Lugmair首次将Sm-Nd同位素体系成功应用于陨石学和月球年代学研究之后,该体系迅速被推广到地球科学研究领域。近半个世纪以来,Sm-Nd体系在地球化学示踪和地质年代学的研究中被广泛应用,为获取岩石的形成时间、演化及其地球动力学背景提供了重要参数。精确测定143Nd/144Nd和147Sm/144Nd比值是获取准确年龄和初始值的前提条件,同位素稀释热电离质谱法(ID-TIMS)具有极高的准确度和灵敏度,是Sm-Nd同位素组成测定的基准技术。 然而,TIMS分析Sm-Nd同位素技术仍存在一些明显不足,如测试效率低和分析成本高。另外,超微量Sm-Nd同位素精确分析仍存在一些技术瓶颈,制约了Sm-Nd同位素体系在某些特定领域研究的广泛开展,如无法满足珍贵样品分析需要,也无法满足微区取样分析需要。此外,作为月球演化和地球早期硅酸盐分异的最重要手段之一,146Sm-142Nd灭绝核素分析技术在我国尚未建立,制约了我国科学家在此领域的探索。针对上述TIMS分析技术存在的问题,本研究从三个方面进行了研发和改进,并取得显著进展: (1) Sm-Nd同位素TIMS同步测定技术 传统Sm-Nd分析技术,一般采用149Sm-150Nd混合稀释剂结合TIMS技术完成样品Sm-Nd元素含量及Sm-Nd同位素比值测定。通常将高纯的Sm和Nd分别点样于不同的灯丝上测试,该法具有优良的准确度和测试精度,但测试效率低,分析成本高,严重制约了实验室工作容量,亟待改进。我们通过优化混合稀释剂组合和建立有效的稀释法扣除方法,发现采用152Sm-148Nd混合稀释剂不仅可获得与传统技术同样优质的数据,同时还提高了一倍测试效率,表现在TIMS测试时,Sm和Nd的元素含量及147Sm/144Nd和143Nd/144Nd比值可在一次分析中完成。由于测定对象是Sm-Nd混合物,点样只用一条灯丝,节省了一倍灯丝用量,同时与之匹配的灯丝点样、去气、点焊工作量也被降低一倍,极大简化了实验步骤、降低了人工消耗、提高了测试效率。 (2)微量样品Sm-Nd一步分离技术 传统Sm-Nd分离流程,步骤繁琐,易造成交叉污染,不利于微量样品分析。针对微量样品分析,我们建立了一步分离Sm-Nd的制备技术。采用LN柱一步分离岩石样品中Sm和Nd,减少了多步组合分离可能造成的人为操作污染,Sm-Nd的全流程本底小于10 pg。该方法完成一次分离仅需3~4小时,与高灵敏度的氧化物TIMS分析技术结合,可满足微量(1mg)岩石样品高精度Sm-Nd分析需要。与传统的两步分离技术相比,本流程具有操作简便,洗脱体积小,制备效率高,本底低的优势。这一新型分析方案可满足珍贵样品的分析需要,结合微钻取样技术,将有望推动微区矿物样品Sm-Nd年代学研究。 (3)超高精度142Nd/144Nd比值TIMS分析技术 目前只有少数欧美实验室具有146Sm-142Nd灭绝核素分析能力,该技术的关键在于实现超高精度142Nd/144Nd比值分析。我国尚未建立该项技术,本次工作已建立该分析方法,填补了国内在此领域的技术空白,有望推动我国科学家在早期地球演化和月球演化领域的研究。