随着化石燃料的快速消耗,开发氢能、太阳能等清洁能源,发展新型电化学转换与储能清洁能源的器件受到了广泛关注。双电层电容器凭借其优越的功率密度和循环寿命,发挥着电池和传统电容器不可替代的作用,成为了能源储存领域的研究热点之一。其中,二维材料的量子电容已成为影响双电层电容器能量密度的关键因素。为了改善二维材料的量子电容从而提高双电层电容器的能量密度,我们采用基于密度泛函理论的第一性原理计算,通过掺杂,对目前普遍受到关注的石墨炔、氮化碳、硅烯以及石墨烯二维电极材料进行了电子结构的调控,在电子结构调控的基础上改善它们的量子电容,取得了如下主要研究成果:首先,研究了在不同掺杂位点单掺B、N和0原子的α-、β-和γ-石墨炔的结构,电子特性和量子电容。研究结果表明B和N原子掺杂石墨炔的结构形变很小,而0原子掺杂石墨炔的结构畸变在大多数情况下是明显的。B、N和0原子单掺能显著改善原始石墨炔在费米能级附近的电子态,从而改善石墨炔的量子电容。同时,与单掺B、N和0原子的石墨烯相比,单掺B、N和0原子的石墨炔的量子电容表现出更明显的优势,尤其是在D1位点掺杂B的α-、β-和γ-石墨炔以及在D1位点掺杂0的α-石墨炔。其次,研究了在不同掺杂位点单掺B或0的hg-C3N4,tg-C3N4,C2N和C3N四种氮化碳薄膜的结构、电子和电容特性。研究发现B原子在Cx（x=1,2）位点掺杂比在Ny（y=1,2,3）位点掺杂更稳定。考虑到0原子的成键特性,我们观察到0掺杂在N1位点的C2N、N3位点hg-C3N4和N1位点的tg-C3N4能使结构保持稳定。B或0掺杂可以将氮化碳结构从半导体转变为金属,从而提高结构的导电性。由于费米能级的移动,B或0掺杂可以使氮化碳薄膜在费米能级附近产生由C、N和掺杂原子（B或0）的2p态杂化引起的较大的局域态密度,从而显著提高结构的量子电容和表面电荷密度。结果显示在C1位点掺B的C3N、N2位点掺B的tg-C3N4和N1位点掺0的tg-C3N4结构可用作对称超级电容器的电极材料。同时,研究结果表明掺B的氮化碳结构的量子电容值远大于掺B的石墨烯结构的量子电容值。接着,研究了 N和过渡金属（TM=Sc-Zn）原子共掺对硅烯结构、稳定性、电子和电容性能的影响。结果表明,共掺的硅烯（TMNx-Si,x=1-3）体系,特别是TMN3-Si,比单掺的硅烯更稳定。随着N原子掺杂数目的增加,TMNx-Si体系的稳定性进一步提高。在提高电容性能方面,TMNx-Si体系比单掺硅烯和共掺石墨烯具有更大的优势。在所有系统中,ScN2-Si具有最好的量子电容和表面电荷密度性能,其最大值分别为224.88 μF/cm2和74.41 μC/cm2。除Sc和Ti外,TMN3-Si系统的量子电容和表面电荷密度值明显高于TMN2-Si和TMN1-Si。此外,随着掺杂浓度的增加,观察到ScN2-Si的量子电容和表面电荷密度单调增加,而对应于最大量子电容的偏压位置没有改变并且保持在-0.6V。最后,研究了过渡金属原子和单空位同时存在的双层石墨烯体系GsvMGsv（TM=Sc-Zn）的稳定性,以及TM和空位浓度变化对GsvTMGsv的量子电容的影响。结果表明GsvTMGsv体系的稳定性非常高,远大于TM和空位共掺的单层石墨烯的稳定性。此外,GsvTMGsv体系的量子电容随着TM和空位浓度的增加呈现非单调变化的趋势。特别是GsvCoGsv,在浓度为2.8%时,展示出了最大的量子电容和表面电荷密度值,分别为640.36 μF/cm2和212.12 μC/cm2。我们认为2.8%浓度的GsvCoGsv结构非常有潜力成为双电层电容器的电极材料。