【摘 要】
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为了增加对尾矿的多样化利用,本工作利用含铁废弃尾矿作为铁源,通过球磨法制备了基于含铁尾矿的催化剂,并将其应用于高级氧化技术中降解含双酚A（BPA）废水,以期达到“以废物治废水”的目的。本课题使用四种含铁尾矿催化剂进行降解实验,实验结果表明以钼尾矿为原料所制备的含铁尾矿催化剂（MT）具有最佳的活化性能,并且在MT/PMS体系中当溶液初始pH由3增加到9后,BPA的降解效率由100%下降到64.2%。
【基金项目】
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天津市科技重大专项及工程（16ZXGTSF00020）；
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为了增加对尾矿的多样化利用,本工作利用含铁废弃尾矿作为铁源,通过球磨法制备了基于含铁尾矿的催化剂,并将其应用于高级氧化技术中降解含双酚A（BPA）废水,以期达到“以废物治废水”的目的。本课题使用四种含铁尾矿催化剂进行降解实验,实验结果表明以钼尾矿为原料所制备的含铁尾矿催化剂（MT）具有最佳的活化性能,并且在MT/PMS体系中当溶液初始pH由3增加到9后,BPA的降解效率由100%下降到64.2%。另外,随着pH的增加SO4·-的浓度出现下降,在反应过程中起主要作用的变为·OH。通过对不同含铁尾矿催化剂中铁离子的分析后发现,MT/PMS体系去除率最大的原因是由于黄铁矿的存在导致催化剂表面的Fe（Ⅲ）得到循环。由此得知,含铁尾矿催化剂中Fe（Ⅱ）位点含量不是影响PMS活化的决定性因素,而Fe（Ⅱ）与Fe（Ⅲ）的循环是制约污染物去除率的关键。为了提高含铁尾矿催化剂的活化效率,在基于含铁尾矿催化剂的基础上,通过水热法合成了一系列MoS2/含铁尾矿催化剂。降解实验结果表明在添加滦平钒钛磁铁尾矿（CT）,CT:MoS2=1:1,水热温度为200℃的条件下所制备的催化剂（CTM 1-200）对PMS的活化效果最佳。在CTM 1-200/PMS体系中BPA的降解效率提升了四倍,并且催化剂的pH应用范围由酸性环境（3左右）扩展到了 3-10。在对CTM 1-200/PMS体系进行淬灭实验和ESR分析后发现,在反应体系中含有SO4·-、·OH、O2·-和1O2,其中SO4·-和1O2对BPA的降解起主要作用。除此之外还探究了无机阴离子对反应体系的影响以及催化剂的循环使用寿命。XPS分析结果表明MoS2的引入与CT表面的铁活性位点具有协同效应。在反应前后催化剂表面的Fe（Ⅱ）位点所占比例由53.78%上升到了 58.15%,Mo（Ⅳ）所占比例由55.5%下降到了 45.7%,而Mo（V）所占比例由40.1%上升到了 50.0%,Mo（Ⅵ）所占比例基本不变。这说明Fe（Ⅱ）位点所占比例的提升与Mo（Ⅳ）/Mo（Ⅴ）的氧化还原有关。在CTM 1-200催化剂表面,电子从二者结合处的还原金属位点向Fe（Ⅲ）进行转移,使Fe（Ⅱ）比例提升,加速了 Fe（Ⅱ）/Fe（Ⅲ）之间的氧化还原循环,从而提升对过硫酸盐的活化效率。
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