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氨选择性催化还原法(NH3-SCR)是脱除固定源烟气中NOx的有效方法之一。近年来,低温NH3-SCR技术由于耗能少、运行成本低等特点,已成为研究热点。从国内外研究进展来看,低温SCR主要存在以下问题：催化剂抗S02性能不强及会生成N20。基于以上问题,本文以MnOx/TiO2为催化剂,对其低温SCR脱硝性能、反应机制、N20生成机制及硫化作用机制进行了深入研究。本文首先采用浸渍法制备出MnOx/TiO2催化剂,考察了催化剂的低温脱硝活性；同时,利用原位漫反射傅立叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)、XPS、TPD、H2-TPR等表征方法对催化剂的脱硝机制和N2O生成机制及硫化作用机制进行了探讨,最后通过动力学方程推导进一步证实了实验现象。得到的研究成果如下：60,000 cm3 g-1h-1(75,000h-1)空速下,1000℃～250℃范围内,MnOx/TiO2催化剂的NH3-SCR活性随温度的升高而升高,在250℃时可实现90%以上的NOx转化率,有望实际应用于低温NH3-SCR去除固定源烟气中的NOx。进一步研究发现,MnOx/TiO2催化剂的N2O选择性与进口的气态NO浓度有关：NO浓度越大,催化剂的N2O选择性越低。瞬态反应研究发现：150℃下,Langmuir-Hinshelwood机制和Eley-Rideal机制对N20的生成均有贡献；2500C下,N2O的生成主要是因为Eley-Rideal机制；且随着温度的升高,通过Eley-Rideal机制生成的N2O增加明显。高温段,SCR反应会与NSCR发生竞争,当气态NO浓度增加时,更多的-NH2被NO还原生成N2 (SCR反应),而-NH2氧化为-NH的反应受到抑制,导致N2O生产量减少(NSCR反应)。所以增加气态NO浓度后,MnOx/TiO2催化剂的N2O选择性明显下降。此外,本文通过动力学方程推导,证实了MnOxTiO2催化剂的N2O选择性随气态NO浓度增加而降低的结论。实验表明,硫化对MnOx/TiO2催化剂的SCR反应有双重影响。硫化后MnOx(TiO2催化剂表面NOx的吸附和吸附的NH3活性均受到了抑制,因此通过L-H机制和E-R机制的SCR反应硫化后均得到了抑制,导致300℃以下NO转化率明显下降。温度高于300℃时,SCR反应、NSCR反应和C-O反应(氨氧化反应)这三者之间会相互竞争,而硫化后NSCR反应和氨氧化反应都受到了抑制,越来越多的吸附在MnOx/TiO2催化剂表面的NH3被NO氧化生成N2(SCR反应),所以高温段硫化后MnOx/TiO2催化剂SCR活性和N2选择性明显高于硫化前。此外,我们通过动力学方程推导,证实了上述结论。