【摘 要】
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近些年来,有机-无机化介孔分子筛MCM-41的合成及应用被不断深入的研究由于MCM-41具有孔径均匀、大的比表面积(>1000m~2/g)和较大的吸附容量(>0.7cm~3/g)、表面硅醇羟基易被官
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近些年来,有机-无机化介孔分子筛MCM-41的合成及应用被不断深入的研究由于MCM-41具有孔径均匀、大的比表面积(>1000m~2/g)和较大的吸附容量(>0.7cm~3/g)、表面硅醇羟基易被官能团化等特点,所以在有机合成中常利用MCM-41分子筛作为多种催化剂的载体,催化有机反应。传统改变MCM-41微反应器孔径的方法有:调节表面活性剂碳链长度以及后处理工艺的优化等。但这些方法的反应周期长且条件苛刻,后处理繁琐。本课题采用1,3,5-三甲基苯(TMB)为扩孔剂,在微波辐射的条件下,通过改变扩孔剂的量成功的制备了四种不同孔径的MCM-41。与常规相比,微波辅助合成的主要优点有加速反应、提高产率、减少副产物以及促进常规条件下无法进行的反应。本课题在微波和常规加热的条件下,考察了四种不同孔径大小的MCM-41微反应器催化合成苯并呋喃-2(3H)-酮和吖啶酮的规律。具体本文有三个部分组成。第一部分在七种不同溶剂中分别研究了苯并呋喃-2(3H)-酮和吖啶酮在常规及微波条件下的合成,该部分包括第二章和第三章。在微波和常规加热条件下,考察了不同溶剂、不同温度、不同时间对产率的影响。通过实验的对比,得到苯并呋喃-2(3H)-酮和吖啶酮反应的最优条件;得到微波能提高反应产率,缩短反应时间的结论。第二部分在微波辐射条件下,以1,3,5-三甲基苯(TMB)为扩孔剂,通过改变TMB的比例,从而成功得到3.7nm,4.6nm,5.4nm,7.2nm四种不同孔径的介孔材料的MCM-41。通过XRD衍射、氮吸附-脱附、电镜扫描对四种MCM-41进行结构表征,发现四种MCM-41均具有MCM-41特征吸收峰、孔径分布均匀、孔道规则和呈六方有序排列等特点。第三部分采用四种不同孔径大小的MCM-41做微反应器,催化苯并呋喃-2(3H)-酮和吖啶酮的合成。通过红外光谱、1H-NMR及质谱对目标产物进行鉴定。在微波和常规加热的条件下反应,通过产率得到MCM-41微反应器的孔径越小催化性能越高的结论。
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