苯并噻唑类酰胺磺酸酯及膦酸酯化合物的合成与生物活性研究

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草害是导致农作物减产的最主要原因之一,自人类有农耕以来,就不断与杂草做斗争,正所谓“野火烧不尽,春风吹又生”。化学除草剂的问世和大规模应用,给农业生产带来了福音,不仅大幅度降低了因杂草引起的产量损失,而且提高了除草效率,节约了劳动力,促进了农业的现代化发展。开发超高效、低毒、环境友好的新型除草剂是当前新型农药创制研究的重点。苯并噻唑属于一类具有生物活性的杂环结构,许多高效农药含有苯并噻唑杂环结构。本论文采用活性亚结构拼接法,设计合成了一系列含苯并噻唑环的水杨酰胺磺酸酯类目标化合物,以及一系列(6-取代基苯并噻唑-2-基)(羟基)甲基膦酸酯类目标化合物,所合成的目标化合物经1H NMR、13CNMR、MS和FTIR进行了表征,并对它们做了初步的除草活性测试。本论文具体内容如下:1.概述了当前新农药的研制途径,分别简述了酰胺类化合物的研究进展及其除草特点、含杂环除草剂的研究进展和膦酸酯类化合物的研究进展及其除草特点。2.以4-取代基苯胺与硫氰酸铵为起始原料,首先关环合成2-氨基-6-取代基苯并噻唑类化合物;然后与2-羟基-5-取代基水杨酸类化合物发生酰胺化反应,生成5-取代基-2-羟基-N-(6-取代苯并[D]噻唑-2-基)苯甲酰胺类化合物;最后与脂肪烃(或芳香烃)磺酰氯发生亲核取代反应,生成未见文献报道的44个含杂环的水杨酰胺磺酸酯类目标化合物;并对路线中,每步反应条件进行了优化。3.以2-氨基-6-取代基苯并噻唑为起始原料,首先与亚硝酸异戊酯反应,生成6-取代基苯并[d]噻唑类化合物;然后与正丁基锂(n-BuLi)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)在无水无氧条件下反应,生成6-取代基苯并[d]噻唑-2-甲醛类化合物;最后与膦酸酯类化合物反应,生成未见文献报道的20个(6-取代基苯并噻唑-2-基)(羟基)甲基膦酸酯类目标物化合物。并对路线中无水无氧反应条件进行了研究。4.采用室内平皿法,对目标化合物6、9、13进行了初步除草活性测试,测试结果表明目标化合物对双子叶植物-油菜和单子叶植物-稗草的根及茎均有一定的抑制活性;当浓度高时,部分化合物的抑制活性可达到m-I级;当浓度降低时,化合物的抑制活性也随之降低,基本在Ⅳ-Ⅱ级范围。其中,化合物13对双子叶植物根的抑制作用表型与对照药2,4-D对双子叶植物的抑制作用表型相似,即对双子叶植物的根具有选择抑制性。
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