论文部分内容阅读
随着科技进步和工业发展,各种污染源层出不穷,其中水污染尤为突出。吸附法因具备操作简单方便、成本低、生物相容性高、易于再生等优点,在水处理应用得到广泛关注。三嗪环是一种高含氮量的缺π芳香体系,可作为路易斯碱与路易斯酸发生较强相互作用,与金属离子形成配位键,与芳香烃类分子发生π-π相互作用或形成氢键,因此研究者致力于将该结构引入吸附材料,以提高材料对水中多种重金属离子和有机污染物的吸附性能。本文以价廉易得的三嗪单体——三聚氰胺(MA)为原料合成和表征了两种三嗪类环境功能吸附材料,分别为三聚氰胺-甲醛有机介孔聚合物(mPMF)和氮化碳,并研究了其对多种环境污染物的吸附性能及机理。主要研究内容和结果如下:1.本文首次使用乙二醇(MEG)为溶剂制备mPMF,研究了不同因素(如溶剂、时间、温度和反应物浓度等)对合成mPMF的影响,得到了合成mPMF的优化方案:即将MA和多聚甲醛加入到MEG中,于50 oC水浴中搅拌10 min后密封放入120 oC烘箱中反应1 h,取出后搅拌均匀得白色悬浮液,然后再密封在170 oC烘箱中反应48 h,使用乙醇和去离子水洗涤后于100 oC干燥回收。XRD、SEM、IR、BET、元素分析等表征所得产物为具有海绵状结构的三嗪类富氮有机介孔聚合物。合成工艺具有原料价廉易得、制备工艺和反应条件简单、清洁无异味、环境友好,便于操作并进行放大生产,所得产物富氮且不含硫杂质等优点。制备的mPMF对水中多种环境污染物(如重金属离子、药物及个人护理品、氟离子、有机染料等)皆有一定吸附性能,表明了mPMF材料作为多功能性吸附剂在水处理方面的应用潜力。2.以MA或mPMF为前驱体制备氮化碳,研究了不同因素(如前驱体、反应气氛、反应介质、时间和温度等)对合成氮化碳的影响,得到了熔盐法合成氮化碳的优化配方:置于管式炉中N2气氛保护下,以MA为前驱体在反应介质LiCl/KCl熔融盐中分散均匀,于500 oC下焙烧3 h制得稳定的MA-LiKCl-500T-3样品。XRD、SEM、IR、BET、元素分析等表征所得产物为具有多种形貌(空心管状、线装、珊瑚状)共同存在的类石墨结构氮化碳。以染料亚甲基蓝(MB)作为模型污染物,采用静态吸附法深入研究了不同因素(如时间、pH、吸附温度、溶液初始浓度等)对MA-LiKCl-500T-3吸附性能的影响。研究结果表明:当MB溶液初始浓度为90 mg/L,pH为7.0,温度为25 oC时,吸附平衡时间为4 h,该条件下饱和吸附容量为94.1 mg/g。升高温度有利于MB的吸附,吸附量最高可达130.9 mg/g,吸附过程可用Freundlich吸附平衡模型描述。样品通过乙醇或者双氧水处理后可以再生重复使用,表明了MA-LiKCl-500T-3作为吸附剂在水处理方面具有良好的应用前景。