碳水化合物催化制备低碳二元醇的研究

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现今石化资源日益短缺,石化产品价格日益攀升,作为石油化工下游产品的二元醇供不应求,因而寻求一条替代石油化工路线生产二元/多元醇的路线显得日趋重要。近年来,以碳水化合物作为原料,催化制备二元/多元醇等高附加值的化学品的途径引起广泛的关注,它对解决当前二元/多元醇的短缺,探索高效利用可再生资源以及实现人类社会可持续发展具有重要的现实意义。本论文以碳水化合物为原料,采用绿色催化转化的理念,开展了以碳水化合物催化氢解制备低碳二元醇的研究。本研究采用浸渍法制备了一系列Ni系氢解催化剂,首先以葡萄糖作为反应物建立了一个反应体系,并采用GC、GC-MS、TOF、IC等分析手段对产物进行了进行了定性和定量的分析。考察了各种Ni系催化剂以及催化环境等因素对葡萄糖氢解的影响,初步得出葡萄糖氢解的过程,综合葡萄糖作为原料的缺点,引出以高浓度的山梨醇为原料的催化体系,采用Ni系催化剂继续研究山梨醇氢解,筛选出高效催化氢解山梨醇制备低碳二元醇的催化剂一一Mo-Raney Ni,并对该催化剂进行了的反应条件进行了优化,着重考察了压力、温度、时间、碱浓度、催化剂用量等。研究结果表明制备的单一Ni金属催化剂具备较强的加氢能力,助剂金属Mo的添加能显著提升催化剂氢解能力,促进C-C键断裂从而提高小分子二元的选择性,而碱的加入使产物1,2-PDO和甘油的生成量提高,推测由于碱的加入,使得C3-C4之间的键更易断裂,因而1,2-PDO和甘油量增加。筛选出的Mo-Raney Ni催化剂能高效的催化山梨醇氢解,在合适的反应条件下,可实现山梨醇单纯100%转化,64.7%的二醇收率。而Mo-Raney Ni的重复性实验表明该催化剂在该催化体系中能稳定的存在,并可多次重复使用。
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