新结构复合半导体光催化剂的可控合成与性能研究

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半导体光催化剂因能有效利用太阳光,实现环境净化及能源可持续发展而具有广阔的应用前景。然而,对反应物的吸附能力差,光响应范围窄以及量子效率低等缺点,会导致光催化剂的催化效率不高。因此优异性能光催化剂的探索是光催化领域研究的中心主题。针对以上问题,本论文研究工作主要围绕以下三个方面展开:(一)结构和组分调控的传统半导体光催化剂的合成与改性研究,通过结构设计和镍离子掺杂提高传统光催化剂硫化镉的催化效率。(二)多孔球结构金属硫化物复合物半导体光催化剂的可控合成与光催化性能研究,通过组分调节和能带设计制备具有高可见光活性的硫化锌镉固溶体。(三)新型高效低维光催化剂的合成与探究,通过低温溶剂热法在无保护剂条件下合成单分散的高活性铌酸盐纳米晶体和负载型的超细金颗粒。研究工作主要分为以下四章:第一章,简单介绍了半导体光催化材料的发展历史和光催化反应机理,详细总结了半导体光催化材料的研究进展和空心结构的研究现状及应用前景,概括了目前光催化材料性能优化的方法和未来新型高效光催化体系的发展方向。第二章,采用一步无模板法合成出硫化镉和镍掺杂硫化镉空心球。所合成的空心球形貌规整且分散性好。通过调节镍离子掺杂浓度,可以提高硫化镉纳米材料的光催化活性。研究表明,镍掺杂硫化镉空心球光催化剂可以有效降解常见染料罗丹明B和有机污染物苯酚,且其光催化活性高于纯的硫化镉。本研究还详细探讨了镍掺杂硫化镉空心球的形成机理及光催化活性提高的原因,并通过活性对比实验证明其高光催化活性的原因是特殊空心结构和镍离子有效掺杂二者同时起作用。第三章,进一步以硫化镉为研究对象,采用溶剂热法首次合成出一系列多孔球形的氮掺杂硫化锌镉固溶体。通过组分调节,观察其形貌演变和光催化活性变化。该材料具有金属镉含量少光催化活性高的特点,且比表面积大、耐腐蚀性强,在模拟太阳光照射下催化降解活性艳红(X3B)和苯酚时表现优异,是一种应用前景非常广泛的可见光型催化剂。本章还以价带调节理论为基础详细讨论了该光催化剂的活性机理。第四章,采用低温溶剂热法,在无任何保护剂的条件下,合成出大小均一,单分散性好,活性超强的铌酸锶纳米微晶和负载型的超细金颗粒。所合成的铌酸锶纳米晶体在模拟太阳光下可使偶氮类染料罗丹明B迅速高效降解,该光催化剂在环境和能源转换中有广阔的应用前景。第五章,系统总结了本文研究成果,并结合本次研究结果与光催化材料面临的机遇和挑战,展望了未来光催化材料的发展方向和前景。
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