【摘 要】
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二氧化碳的大量排放导致全球变暖和海洋酸化等环境问题,已经严重危害生态环境和人类健康。基于此,我国做出了“力争2030年前碳达峰,争取2060年前碳中和”的重大战略决策。二氧化碳结构中含有丰富的氧,转化过程中需要大量的氢;甲烷结构中含有丰富的氢,转化过程中需要大量的氧。将CH4的脱氢和CO2的加氢结合起来不仅可以解决甲烷运输以及储存问题,而且对实现“碳达峰,碳中和”具有重大意义。甲烷和二氧化碳共转化
【基金项目】
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国家对我们的栽培,感谢国家自然科学基金项目（22078214,21776197和21776195）； 山西省重点研发计划（国际科技合作,201903D421074）； 山西省高等学校科技成果转化培育项目（2020CG012）；
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二氧化碳的大量排放导致全球变暖和海洋酸化等环境问题,已经严重危害生态环境和人类健康。基于此,我国做出了“力争2030年前碳达峰,争取2060年前碳中和”的重大战略决策。二氧化碳结构中含有丰富的氧,转化过程中需要大量的氢;甲烷结构中含有丰富的氢,转化过程中需要大量的氧。将CH4的脱氢和CO2的加氢结合起来不仅可以解决甲烷运输以及储存问题,而且对实现“碳达峰,碳中和”具有重大意义。甲烷和二氧化碳共转化生产的产物中,最理想的产物是乙酸,该反应是100%原子经济反应。标准状态下甲烷和二氧化碳反应生成乙酸是热力学不利的反应（?G=+71 k J/mol）。探明非标况下,反应条件（如加压、升温、改变原料组成）是如何改变总反应热力学,催化剂活性组分如何改变基元反应热力学对甲烷和二氧化碳制乙酸催化剂制备和工艺条件的优化具有重要的指导意义。基于此,本文使用密度泛函理论对甲烷和二氧化碳合成乙酸的反应机理进行研究:首先研究反应温度和压力对甲烷和二氧化碳一步法与梯阶转化合成乙酸的热力学差异。随后,研究甲烷和二氧化碳在Co、Cu和Pd基催化剂上合成乙酸的热力学;最后,在热力学可行的催化剂上研究甲烷和二氧化碳合成乙酸的动力学过程。主要结论如下:（1）甲烷和二氧化碳一步法制乙酸随着温度减小、压力增大,?G逐渐减小,但是在300-1000 K,0.1-30 MPa条件下仍是热力学不利反应（?G＞0）。两步法梯阶转化利用氢气的分压差克服了反应的热力学障碍,同时增加反应温度和压力有利于克服反应的热力学障碍。在常压、温度600 K时,梯阶转化生成乙酸的?G=0。（2）Co、Cu和Pd基催化剂的热力学研究结果表明,氢气的补入是克服热力学瓶颈的关键。TM（111）面和TM13簇不能催化甲烷和二氧化碳合成乙酸;Cu13/TiO2和Pd13/TiO2催化甲烷和二氧化碳合成乙酸是热力学可行的;Co13/TiO2催化乙酸盐加H生成乙酸是热力学不利的。（3）TM13/TiO2的动力学研究结果表明,Pd13/TiO2是催化性能最好的催化剂,其中,C-C耦合是速控步骤（109.03 k J/mol）;Cu13/TiO2的催化性能次之,其中H迁移是速控步骤（128.33 k J/mol）。水和乙酸之间存在竞争吸附,降低了乙酸的脱附温度,从而促进了乙酸的脱附。
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