在当下化石燃料枯竭和环境恶化的双重压力下,探索新能源已经成为了人类社会的共识。核能以其极高能量密度和低碳排放等优势被认为是最为理想的能源之一,然而,科学地处理核裂变产生的放射性废料是目前发展核能所面临的且急需迫切解决的问题之一。放射性碘(¹²⁹I和¹³¹I)是伴随核裂变产生的典型污染物,其能在空气中迅速扩散,并且其辐射效应可长达1000万年(¹²⁹I的半衰期为1570万年)。因此,放射性碘的回收处理受到能源领域、材料领域及环境领域等相关研究者们的高度关注。多孔材料因其拥有永久孔隙率、高比表面积、特殊的孔道环境等特点已在催化、储能、光电、医疗及分离等方面有了较多的应用。而近年来出现的共价有机框架材料（Covalent Orgnic Frameworks,COFs）因其既具备了孔道长程有序、各向异性等晶态材料的特征,又具有多孔材料孔性质的通性,被多孔材料领域的专家誉为继金属有机框架材料之后的新星。该材料均由轻质元素通过强共价键连接而成,具有优异的热稳定性和化学稳定性。鉴于以上特性,该材料极有可能被较好地应用于复杂环境下核废料的富集回收处理,在该领域的探索也具有十分重要的意义。基于核能发展方面巨大的技术难点和该晶态有机多孔材料强大的性能优势,本论文工作主要有以下几个方面的探索:论文第二章节部分,作者成功合成了一种新颖的具有缺陷型tth拓扑的二维COF材料（JUC-562）。通过PXRD、FT-IR、TGA、SEM、全自动比表面分析等表征手段及Materials Studio 7.0模拟的相关数据佐证了该材料是一种结晶度良好的二维材料。该材料具有对碘存在特异性化学吸附的四硫富瓦烯（Tetrathiafulvalene,TTF）基团。数据显示该材料物理吸附和化学吸附的协同作用下对碘蒸气具有较好的捕捉效果。论文第三章,作者巧妙地选取了一种三节点氨基次级结构单元与2,3,6,7-四甲酰基苯基四硫富瓦烯缩聚制备出一种鲜有报道的具有ffc拓扑的三维COF材料（JUC-561）。经实验表征数据分析及理论模拟数据比对证实了该材料结构的准确性,该材料因其在三维立体方向均具有相互贯通的孔道加之均由轻质元素组成,导致其具有超高比表面积(SBET=2359 m² g^-1)。三维独特的结构优势致使碘分子吸附位点更好的裸露,加之物理、化学协同吸附的影响使得该材料显示出惊人的捕捉效果。在环境压力、335K条件下JUC-561对气态碘的吸附量可达8.15 g g^-1,吸附动力学速率为0.69 g g^-1 h^-1,其捕捉效果高于目前所报道的所有材料。COFs材料是一种拥有诸多优势的晶态多孔材料,在分子捕捉等方面均具有巨大的应用前景和探索价值。本工作首次创新性提出并验证了物理、化学协同增强碘吸附的机制,相信经过不断的探索,该材料有望在核废料处理等领域发挥重大作用。