氮氧化物(NOx)是一种大气污染物，是产生光化学烟雾、酸雨及破坏臭氧层的主要污染物之一，对人体健康、工农业生产和生态环境造成巨大的危害。因此，对于氮氧化物的排放治理任务迫在眉睫。选择性催化还原法(SCR)是目前世界上工业应用最广泛的一种方法，此技术的关键是选择性能优良的催化剂，低温、高效、稳定的SCR催化剂是近几年研究的热点。金属改性分子筛材料由于无毒，抗硫性好，且具有较好的低温活性窗口而成为新一代的SCR催化剂材料本文探究了不同金属改性的Mn-Ce介孔SiO2分子筛催化剂制备及脱硝性能，通过模拟烟气组分对催化剂的活性进行测试，优化制备方案，通过多种表征手段探究其物理化学性质，并对其反应机理进行研究。
　　本文首先选用ZSM-5分子筛为载体，通过浸渍法制备出系列不同Mn负载量的Mn/ZSM-5催化剂，在固定床反应器上研究了NH3-SCR脱硝活性，结果表明：当Mn负载量为15wt%时，催化剂具有最宽的活性温度窗口及最佳的脱硝效率。利用XRD、TEM、NH3-TPD、H2-TPR等分析手段对其物理化学性质进行表征，探究影响催化反应效率和催化活性的原因。结合对催化剂进行原位红外漫反射（in situ DRIFTS）测试结果,详细探索其反应机理并提出可能的NH3-SCR反应途径。
　　在此研究的基础上，采用浸渍法制备出Ce-Mn/ZSM-5双金属催化剂，在固定床反应器上考察不同Ce/Mn质量比对分子筛催化剂脱硝性能的影响。利用多种表征手段对Ce-Mn/ZSM-5催化剂的物理化学性质及反应机理进行了探究。结果表明：当铈锰比为0.4时，Ce-Mn/ZSM-5催化剂具有最宽的活性温度窗口及最佳的脱硝效率。锰和铈物种高度分散于催化剂表面，未改变ZSM-5的晶体结构，且构成协同作用。0.4Ce-Mn/ZSM-5具备丰富的酸性位、良好的氧化还原性能，该配比有助于催化剂的催化活性和稳定性的提高。
　　为提高分子筛脱硝催化剂的脱硝特性，对不同过渡金属（Cr、Co、Cu、La、Zr）改性催化剂的反应机理进行了深入研究。找到最优的Ce-Mn/ZSM-5催化剂，结合NH3-SCR脱硝活性测试的结果，发现其催化活性的规律为Cu-Ce-Mn/ZSM-5＞La-Ce-Mn/ZSM-5＞Co-Ce-Mn/ZSM-5＞Zr-Ce-Mn/ZSM-5＞Ce-Mn/ZSM-5＞Cr-Ce-Mn/ZSM-5。其中Cu-Ce-Mn/ZSM-5具有最高的催化活性和最宽的温度窗口，其最佳活性温度窗口为240℃~485℃，最大脱硝效率在375℃达到99.22%。利用多种表征手段对催化剂物化性质及催化反应机理进行测试分析，结果表明：催化剂的活性与其金属活性组分能否以无定型形态在催化剂表面良好分散，以及其还原性和酸性强弱有关。In situ DRIFTS研究发现L酸位在脱硝反应中发挥重要作用，且在当反应过程中同时存在E-R机理和L-H机理时，其催化效率更高，同时发现E-R机理的进行对催化活性的影响可能要比L-H机理大。综上，Cu-Ce-Mn/ZSM-5具有最佳的催化活性，与其表面金属氧化物种高度分散，起作用的表面弱酸酸位多，还原性强的物种量多，且与反应过程同时遵循E-R和L-H机理有关。