论文部分内容阅读
碳酸二乙酯(Diethyl carbonate,简称DEC),是一种重要的化工原料和绿色有机溶剂,广泛应用于医药、农药、汽油添加剂及电池电解液等领域。由于DEC绿色环保的特性和高利用价值,它的合成受到研究者的极大关注。传统的碳酸二甲酯酯交换工艺合成DEC,工艺流程长,产物分离困难、选择性低。本文采用碳酸丙烯酯和乙醇酯交换反应合成碳酸二乙酯,使用合成的两种碱性离子液体作催化剂,并考察其催化活性;对碳酸丙烯酯的酯交换反应动力学行为和反应精馏过程进行实验研究,并对反应产物的后续分离进行模拟研究。主要包括以下内容:(1)采用两步法合成了碱性离子液体1-丁基-3-甲基咪唑咪唑盐[Bmlm]Im和1-丁基-3-甲基咪唑氢氧盐[BmIm]OH,并采用FT-IR、1H NMR和13C NMR手段对其结构进行表征,结果表明合成方法是可行的,且产物纯度很高。(2)考察碱性离子液体[BmIm]Im和[BmIm]OH对碳酸丙烯酯和乙醇酯交换反应的催化活性和重复性,筛选出适宜的离子液体[BmIm]Im。以[BmIm]Im为催化剂,在间歇反应釜中进行碳酸丙烯酯和乙醇酯交换反应的动力学研究,考察不同催化剂用量、反应温度和醇酯比等因素对反应速率的影响。根据酯交换反应机理,建立了该酯交换反应的均相反应动力学模型,采用最小二乘法搜索得到动力学参数。(3)在反应精馏塔中,研究以乙醇钠为催化剂,碳酸丙烯酯和乙醇为原料合成碳酸二乙酯的工艺过程。重点考察了蒸发量、空速、原料配比和催化剂用量对碳酸丙烯酯转化率的影响,确定了反应精馏法合成碳酸二乙酯的适宜工艺条件。(4)基于碳酸丙烯酯和乙醇酯交换反应反应精馏工艺结果,借助Aspen Plus模拟软件对反应产物的后续分离过程进行模拟研究。考察了理论板数、进料位置、回流比、操作压力对分离效果的影响,确定了适宜的分离工艺参数。