【摘 要】
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传统的过渡金属氧化物的催化剂因其形貌不规则导致其孔径结构单一,减少了与反应气体的接触。尖晶石型的金属氧化物随金属构成的不同而呈现出多种形貌,显著增加了催化剂的比表面积,有机金属骨架材料（MOFs）衍生的多相共生金属氧化物因其煅烧留下了碳骨架,而具有丰富的孔结构,碳骨架所具有的孤电子也更好地促进了金属间的电子转移及协同作用,这些都大大提升了催化剂的性能。本文采用场发射扫描电子显微镜（SEM）,高倍透
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传统的过渡金属氧化物的催化剂因其形貌不规则导致其孔径结构单一,减少了与反应气体的接触。尖晶石型的金属氧化物随金属构成的不同而呈现出多种形貌,显著增加了催化剂的比表面积,有机金属骨架材料（MOFs）衍生的多相共生金属氧化物因其煅烧留下了碳骨架,而具有丰富的孔结构,碳骨架所具有的孤电子也更好地促进了金属间的电子转移及协同作用,这些都大大提升了催化剂的性能。本文采用场发射扫描电子显微镜（SEM）,高倍透射电子显微镜（HRSEM）,X射线衍射仪（XRD）,N2物理吸附-脱附（N2 physisorption）,原位红外（in situ DRIFTS）,H2-程序升温还原（H2-TPR）,X射线光电子能谱（XPS）等手段对一系列催化剂进行了表征,重点探究了催化剂CO选择性催化还原NO（CO-SCR）的催化性能与形貌构造、电子转移情况和氧化还原能力之间的关系,并讨论催化剂在CO-SCR反应中的反应机理。通过水热法制备了一系列核壳结构的尖晶石催化剂:Co3O4、Cu Co2O4和Fe Co2O4。这一系列核壳结构的尖晶石催化剂比表面积都显著大于传统的尖晶石催化剂,最大可达152 m~2/g。通过CO+NO反应的活性测试发现双金属尖晶石催化剂性能优于单金属尖晶石,且性能最好的催化剂为Cu Co2O4,300℃时N2产率大于95%。这是由于双金属尖晶石中两种金属间的协同作用促进了金属间的电子转移,另外Cu Co2O4所含的表面活性氧数量显著高于其它催化剂。另外,Cu Co2O4在CO+NO反应中20-100℃为Eley-Rideal（E-R）机理,150-500℃为Langmuir-Hinshelwood（L-H）机理。值得注意的是反应中Cu+-CO物种的出现使得Cu Co2O4催化剂在较低温度下催化性能优于其它催化剂。采用上述性能最好的Cu-Co催化剂,改进制备方法。通过水热法制备了Cu BTC（BTC为均苯三甲酸配体）作为载体,再通过浸渍法负载了不同比例的Co,然后煅烧制备出具有规则形貌、优异性能和稳定性的含碳骨架的多相共生金属氧化物。负载钴的Cu BTC热解生成Cu O、Cu2O和Co3O4多相共存的金属氧化物,催化剂表面有高度分散的碳。含有孤电子的碳可以增进铜和钴之间的电子转移,从而使得催化剂的催化性能得以提升,最佳催化能力的Co0.75-Cu Ox/C在225℃时催化性能已达100%,其反应机理为E-R机理（25-200℃）和L-H机理（225-300℃）。此多相共生催化剂的铜和钴交界处有很多Cu-O-Co活性位点,是催化剂的活性中心,负载适量的Co时,随Co离子负载量的增多,Cu-O-Co活性位点增多,催化剂性能变好;负载过量的Co离子时,大量的Co3O4离子覆盖在表面,Cu-O-Co活性位点的暴露减少,催化剂性能变差。按照上述体系中的方式制备催化剂,并向体系中加入Ni,使得原子比Cu:Co:Ni=1:0.75:0.75。改变不同的浸渍步骤,探索不同金属间的相互作用。发现性能最好的催化剂为Cu Ox-Co0.75（1）-Ni0.75（2）/C（Cu BTC先负载Co后负载Ni）,且Ni的加入提升了催化剂的低温N2选择性（175℃时N2选择性达到40%）,这与Ni O具有良好的储氧/释氧能力有关。由于Cu易结块,Ni的分散性也不佳,但Co的分散性良好,所以先负载Co后负载Ni更有助于金属间的协同作用。对Cu Ox-Co0.75（1）-Ni0.75（2）/C进行原位红外分析,在≤150℃时为E-R机理,在175-300℃时为L-H机理。
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