【摘 要】
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我国已成为世界焦炭生产大国,年产焦炭占全球焦炭产量的约70%左右,其焦化产业带来的废水处理量大约为2.93亿吨,目前大都采用生化工艺与深度处理相结合的方法,最终目标是实现零排放或近零排放。众所周知,焦化废水中含有苯、酚、多环芳烃等有毒有害物质,降解难度大,处理成本高,特别是针对独立焦化企业实现废水的零排放的难度会更大。但同时,废水中含有的有机芳烃可以通过热化学转化实现资源利用。对此本文采用热化学方
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我国已成为世界焦炭生产大国,年产焦炭占全球焦炭产量的约70%左右,其焦化产业带来的废水处理量大约为2.93亿吨,目前大都采用生化工艺与深度处理相结合的方法,最终目标是实现零排放或近零排放。众所周知,焦化废水中含有苯、酚、多环芳烃等有毒有害物质,降解难度大,处理成本高,特别是针对独立焦化企业实现废水的零排放的难度会更大。但同时,废水中含有的有机芳烃可以通过热化学转化实现资源利用。对此本文采用热化学方法将废水与干熄焦工艺的炽热焦炭作为气化原料,实现废水制备产品气的资源化利用。本文综述了国内外焦化废水特性及焦炭热化学反应研究进展,在此基础上深入探讨了含苯水溶液与焦炭热化学反应过程中苯降的解特性、产品气产率、水中苯对气化反应过程中焦炭基质的碳微晶结构及其表面灰形态的影响等。首次研究了含苯水溶液与焦炭在不同反应温度下气化反应特性。结果表明在水中苯浓度一定时,反应温度越高,产品气中可燃气体占比越大;当反应温度为1000℃、水蒸气流量为1m L/min时,增加含苯水溶液苯的浓度可以促进其与焦炭的热化学反应,并增加产品气的产率,在水中苯浓度分别为80mg/L、100mg/L和120mg/L时,产品气中H2的比例分别增加6.4%、5.5%、6.8%,CO分别增加12.87%、13.35%和14.15%,同时产品气的热值在原19.06MJ/m~3基础上分别增加了1.6MJ/m~3、3.97 MJ/m~3和7.14 MJ/m~3。随气化温度增加,不同浓度含苯水溶液对焦炭水蒸气气化反应的促进作用均有所增加。另外,通过反应动力学研究得出采用未反应缩核模型能够更好的描述本实验的气化反应过程;在水溶液中苯浓度分别为80mg/L、100mg/L和120mg/L时,其表观活化能在原有34.242 k J/mol基础上降低了1.625k J/mol、4.038k J/mol、4.39k J/mol。通过模拟干熄焦条件的初步实验可知,随着入炉水流量的增加,熄焦过程炉内降温速率增加。当水中含苯浓度由80mg/L增加到100mg/L时,熄焦水流量为0.25m L/min、0.5m L/min和1m L/min时,熄焦时间分别降低10min、3min和4min,由此可知熄焦速率随着熄焦水中苯浓度的增加而增加,并在此过程中得到反应速率常数和时间相关性,以及焦炭在干熄焦炉中不同位置的碳转化率关系式。当气化反应温度为1000℃时,含苯水溶液浓度分别为80mg/L、100mg/L、120mg/L、180mg/L时的苯的去除率分别51.85%、56.80%、58.72%和57.83%,冷凝量分别为49.17m L、48.90m L、48.72m L和48.44m L。表明在苯浓度为120mg/L时苯的降解率可达到最大,而冷凝量则在180mg/L时最低,不仅降低了其中苯的浓度和废水总量,另有附加值产品气生成。为进一步探究苯对焦炭气化反应的影响,实验采用XRD、Raman光谱对反应不同阶段的焦炭性能进行表征;由XRD的002峰分峰拟合可以得出,在水中添加苯可以使XG峰比值降低12.42%,再由Raman光谱得出随水中加入苯可以使ID4/IG比值降低幅度减小,从而使水中苯可以减缓焦炭的碳结构石墨化形成过程。通过焦炭表面SEM的形貌特性分析,表明水中苯可使焦炭表面起遮蔽作用的灰成分形成球团状结构,从而增加焦炭反应的表面积,提高其气化反应速率;实验研究了苯的降解率与反应温度和含苯水溶液中苯浓度的关系,进一步通过脱灰焦炭与去离子水、含苯水溶液的气化实验,得到其平均反应速率与未脱灰焦炭相比减少0.336×10-2min-1,并表明了水中苯能与灰成分形成具有有机结构的形态,其对焦炭反应的催化程度高于无机灰分。由此相关研究工作具有创新性。
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