高质量大组分可调GaAs1-xSbx纳米线及GaAsSb/InAs核-壳同轴纳米线分子束外延生长与表征

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Ⅲ-Ⅴ族半导体纳米线因其特殊的几何结构和优异的光电性能,在下一代纳米光电器件以及太阳能电池等方面表现出潜在的应用价值,引起了人们广泛的兴趣。其中,GaAs1-xSbx纳米线具有禁带宽度大范围可调的特性,室温波长调谐范围从870nm(GaAs)至1720nm(GaSb),是一种极具潜力的能带工程材料,在光纤通信系统、红外发光二极管、光探测器和激光器等方面具有重要的应用前景。然而,制备高晶体质量及高Sb组分的GaAs1-xSbx纳米线仍然具有挑战,目前所报道的GaAs1-xSbx纳米线中Sb组分均低于0.50。另一方面,InAs具有窄禁带宽度和高电子迁移率等优异特征,InAs纳米线及其相关异质结纳米线有望在低功耗、超高速等新型功能器件中发挥作用。本论文通过Ga液滴自催化生长方法,利用分子束外延设备制备了组分可调的GaAs1-xSbx纳米线,对其组分调节范围、晶体质量、光学特性及电学性质进行了系统地研究;制备出了GaAsSb/InAs核-壳异质结,并优化了生长参数得到核-壳纳米线最佳的制备条件。此外,还调控了Ga液滴自催化生长GaAs纳米线顶部的形貌和晶体结构。主要研究结果总结如下:  (1)制备出近全组分可调的高质量纯闪锌矿结构GaAs1-xSbx纳米线。系统地研究了Ga液滴自催化GaAs1-xSbx纳米线的分子束外延生长过程,对其晶体结构和光电性能进行了表征。通过调控Sb和As源炉束流,在Si(111)衬底和GaAs纳米线上分别制备出Sb组分范围为0≤x≤0.60和0≤x≤0.50的GaAs1-xSbx纳米线。此外,使用分子束外延设备生长室中的As背底蒸气作为As源,成功地在GaAs纳米线上制备出Sb组分最高达到0.93的GaAs1-xSbx纳米线,实现了近全组分可调。高分辨透射电子显微镜图像显示GaAs1-xSbx纳米线为纯闪锌矿结构。其光致发光波长在77K时可以从844nm(GaAs)调控至1760nm(GaAs0.07Sb0.93),禁带宽度调谐范围达到0.76eV,并观察到了室温拉曼光谱中光学声子频率随Sb组分增加出现的红移现象。利用GaAs1-xSbx纳米线制作的场效应器件在低Sb组分时具有明显的整流效应,随着Sb组分的升高,整流效应消失。  (2)优化出获得高质量GaAsSb/InAs核-壳异质结纳米线的最佳生长参数。基于高质量GaAsSb纳米线,在Si(111)衬底上实现了GaAsSb/InAs核-壳异质结纳米线的分子束外延生长,优化得到了生长连续光滑InAs壳层的最佳条件(As/In束流比为~5.2,温度窗口为460~540℃),高晶体质量的GaAsSb核纳米线使得InAs壳层的晶体质量得到大幅提高。此外,我们制作了基于单根GaAsSb/InAs核-壳纳米线的场效应晶体管,其温度依赖的I-V曲线表明该非故意掺杂核-壳纳米线具有半导体导电行为。  (3)实现了Ga液滴自催化GaAs纳米线的顶部形貌和晶体结构的调控。使用分子束外延设备在Si(111)衬底上生长出自催化GaAs纳米线,对其形貌调控进行了研究。在GaAs纳米线生长的最后阶段,关闭As挡板后,通过增加Ga束流维持时间,发现GaAs纳米线的生长方向从[111]转变为<11-1>等效方向。然而,对于同时关闭Ga和As挡板以及总是先关闭Ga挡板的情况,GaAs纳米线保持垂直衬底生长。GaAs纳米线末端的结构相变可以用三相线转移模型来解释。
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