石墨烯是一种新型二维材料,由于其优异的物理、化学和机械性能,受到了科研和产业界的广泛关注。非热等离子体气相合成是近年来发展的制备石墨烯的新工艺,具有操作简单、反应连续、无需催化剂和基底材料等优点。目前关于非热等离子体气相合成石墨烯的研究报道较少,且石墨烯形成的工艺条件尚不明确,限制了该技术的进一步发展。针对这一问题,本论文设计了一种磁旋转非热电弧等离子体发生器:轴向磁场驱动电弧高速旋转,使电弧保持相对稳定的放电形态及较高的非平衡特性。研究了磁场对电弧特性的影响,结果显示:电压随着电流的增大而减小;磁场增加,阳极区域的电弧电压、转速、再击穿频率和电场都随之增大,等离子体区域非平衡度增加。在此基础上,搭建了碳纳米材料合成实验平台,通过裂解碳氢气体(CH4、C2H2、C2H4和C3H8)制备了少层石墨烯纳米片(GNFs)。透射电镜、拉曼光谱、比表面积分析等表征结果表明:合成的GNFs层数为1～20层,尺寸在50～200 nm之间,具有典型的褶皱状形态,GNF片层之间相互连接。计算得到,GNFs产率达到7.7%,本方法综合能耗约为0.4kW·h/g。实验初步探究了电流大小、缓冲气体种类、原料浓度、气体流量等工艺参数与产物形态之间的关系,分析了非热电弧等离子体条件下石墨烯的成核、生长机理。结果显示,低的成核前驱体浓度和富氢环境是形成较高质量石墨烯的必要条件。以C3H8为原料,在Ar-H2缓冲气体氛围中合成了粒径为70～200 nm且具有高度石墨化结构的碳纳米洋葱颗粒(CNOs),初步研究了 CNOs的形成条件与形成机理。结果显示较长的停留时间和适量氢气有助于CNOs的产生,分析认为CNOs是GNFs在等离子体区域通过卷曲和闭合形成的。以CH4为原料,详细研究了缓冲气体种类对碳纳米材料微观结构的影响。实验表明:在纯CH4或Ar-CH4氛围中,碳纳米产物主要是球形颗粒和GNFs的混合物;以He和H2为缓冲气体时,产物为缺陷少、结晶度高、热稳定性好的的GNFs;以N2为缓冲气体时,产物由GNFs、结构混乱的石墨层和类似于“碳点”的小颗粒等氮掺杂纳米粒子组成。进一步证实了低的成核前驱体浓度和富氢环境促进了石墨烯的形成,而N2中复杂的产物形态则可能是氮原子的掺入造成的。本文发展的非热等离子体工艺方法简单、原料易得、综合能耗低、环境友好,可为石墨烯等碳纳米材料的大规模合成提供参考。