论文部分内容阅读
近年来环境中药物及个人护理品(PPCPs)的污染,已成为亟待解决的环境问题之一。一般认为,常规的水处理过程,如混凝沉淀、生物处理、加氯消毒等,对水中PPCPs的去除作用有限。而近期研究发现,在含有氨氮的水中进行加氯消毒可以有效削减咖啡因、驱蚊胺等PPCPs。然而,自由氯/氨氮反应体系降解PPCPs的动力学特征,影响因素以及反应机理上不明确。此外,自由氯是否可与其他水质组分生成活性物质降解PPCPs仍待研究。因此,本论文基于自由氯反应特点,研究了多种PPCPs在自由氯/氨氮以及自由氯/尿素体系中的降解规律。
为模拟自由氯/氨氮反应体系,实验所采用次氯酸钠溶液和氯化铵溶液作为反应溶液,并选择替硝唑、奥硝唑、洛硝哒唑、咖啡因、避蚊胺、卡马西平、吉非罗齐、双氯芬酸作为PPCPs的代表物质。首先,为研究不同的自由氯/氨氮比值下PPCPs的降解情况,改变加入的氯化铵与自由氯的体积比,通过高效液相色谱法测定不同条件下各种PPCPs的去除率,得到各种PPCPs的去除率与总氯的消耗量之间的关系。同时为解析反应过程中产生的自由基和其他活性物质对PPCPs降解的贡献,通过充入氮气和加入自由基淬灭剂的方式,验证了ONOOH/ONOO-和·OH/·NO2这几种中间产物对PPCPs的降解的影响。此外,实验发现几种PPCPs混合物在实际水样中降解普遍降低,其中避蚊胺和布洛芬降解率变化较为明显。
本文在自由氯/氨氮反应体系基础上,研究了几种PPCPs在自由氯/尿素体系中的降解情况。结果表明,分别增加体系中尿素和自由氯的浓度,都可以使得咖啡因的降解率得到大幅度提升;改变反应体系中卡马西平浓度、尿素浓度、pH条件、自由氯浓度均可对卡马西平在自由氯/尿素体系中的降解产生影响;增加体系中尿素的含量,可以使几种PPCPs的降解率增大,而当加入的尿素浓度小于100μM时,尿素浓度的变化对PPCPs降解率的影响较小。
为模拟自由氯/氨氮反应体系,实验所采用次氯酸钠溶液和氯化铵溶液作为反应溶液,并选择替硝唑、奥硝唑、洛硝哒唑、咖啡因、避蚊胺、卡马西平、吉非罗齐、双氯芬酸作为PPCPs的代表物质。首先,为研究不同的自由氯/氨氮比值下PPCPs的降解情况,改变加入的氯化铵与自由氯的体积比,通过高效液相色谱法测定不同条件下各种PPCPs的去除率,得到各种PPCPs的去除率与总氯的消耗量之间的关系。同时为解析反应过程中产生的自由基和其他活性物质对PPCPs降解的贡献,通过充入氮气和加入自由基淬灭剂的方式,验证了ONOOH/ONOO-和·OH/·NO2这几种中间产物对PPCPs的降解的影响。此外,实验发现几种PPCPs混合物在实际水样中降解普遍降低,其中避蚊胺和布洛芬降解率变化较为明显。
本文在自由氯/氨氮反应体系基础上,研究了几种PPCPs在自由氯/尿素体系中的降解情况。结果表明,分别增加体系中尿素和自由氯的浓度,都可以使得咖啡因的降解率得到大幅度提升;改变反应体系中卡马西平浓度、尿素浓度、pH条件、自由氯浓度均可对卡马西平在自由氯/尿素体系中的降解产生影响;增加体系中尿素的含量,可以使几种PPCPs的降解率增大,而当加入的尿素浓度小于100μM时,尿素浓度的变化对PPCPs降解率的影响较小。