【摘 要】
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微生物电解池（MEC）是实现有机废弃物资源化、能源化和减量化的新兴技术之一。该技术能够利用附着在生物阴极的功能产甲烷菌,将CO2转化为甲烷,因此该技术具备应用在厌氧沼气脱碳提纯领域的潜力。目前的MEC生物阴极多数处于静态运行条件下,导致“溶液-电极-CO2”三相体系内传质效果不佳,MEC生物阴极还原CO2产甲烷性能减弱。为提高MEC生物阴极在内循环条件下的产甲烷性能,本研究基于MEC还原CO2产甲
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微生物电解池（MEC）是实现有机废弃物资源化、能源化和减量化的新兴技术之一。该技术能够利用附着在生物阴极的功能产甲烷菌,将CO2转化为甲烷,因此该技术具备应用在厌氧沼气脱碳提纯领域的潜力。目前的MEC生物阴极多数处于静态运行条件下,导致“溶液-电极-CO2”三相体系内传质效果不佳,MEC生物阴极还原CO2产甲烷性能减弱。为提高MEC生物阴极在内循环条件下的产甲烷性能,本研究基于MEC还原CO2产甲烷原理、电子转移机制以及高通量测序方法,构建具有不同内循环流速的双室MEC体系。采用间歇连续式的运行模式,评估MEC生物阴极在内循环条件下的抗冲刷能力和产甲烷性能,并解析功能微生物菌群的空间异质性及演变规律;采用不同MEC生物阴极启动方法,并结合MEC生物阴极胞外聚合物（EPS）和生物量测定,深入探究其在内循环中产甲烷性能的关键限制性因素;通过线性循环伏安法（LSV）和电化学阻抗法（EIS）和高通量测序手段,探究内循环对MEC生物阴极电子转移途径的影响机制,揭示功能微生物群落结构对内循环的响应机制。主要研究结论如下:（1）内循环可以提高启动阶段MEC生物阴极还原CO2产甲烷性能,甲烷产量提高了约36%,并且在运行阶段可能具备改变CO2转化途径的潜力,使其从还原CO2产甲烷为主向还原CO2产乙酸为主转变;内循环同样对电极上的功能微生物群落产生影响,嗜乙酸型产甲烷菌Methanosaeta丰度增加了37%,产酸菌（Petrimonas、Candidatus＿Caldatribacterium）丰度相较于对照组提高了1.5倍。（2）内循环对MEC阴极生物膜具有冲刷作用,使其表面生物量呈现下降趋势,且随着内循环流速的增大而减小。利用厌氧颗粒污泥启动的生物阴极耐冲刷性能优于反应器出水启动的生物阴极。通过对比两种启动方法（反应器出水启动和厌氧颗粒污泥启动）,推测MEC阴极生物量可能是限制其在内循环作用下产甲烷性能下降的原因。适宜流场作用（循环流速为18 m L/min）下,生物阴极（厌氧颗粒污泥启动）EPS中的血红素含量提高了4%,这可能是产甲烷性能得到提高的原因之一。但随着内循环流速的增大,EPS中的蛋白质和血红素含量减小,多糖含量增大,这可能会对MEC生物阴极电子转移过程产生不利影响。（3）内循环增大了MEC生物阴极（反应器出水启动和厌氧颗粒污泥启动）的内阻,且随着内循环流速的增大而增大。MEC生物阴极电子转移途径在内循环作用下可能发生改变,由直接电子转移途径向间接电子转移途径转变,表明内循环可能具备改变MEC还原CO2产甲烷电子转移途径的功能。（4）内循环对MEC还原CO2产甲烷生物阴极（反应器出水启动和厌氧颗粒污泥启动）的功能微生物菌群具有筛选和富集作用。利用厌氧颗粒污泥启动的生物阴极,其优势产甲烷菌属主要为Methanobrevibacter和Methanobacterium为主。当生物阴极在内循环条件下运行时,其优势菌属转变为以Methanosaeta和Methanobacterium为主。
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