几种微纳孔结构碳基环境吸附材料的制备与性能研究

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随着现代工业的发展,大量污染物的排放所带来的环境危害已成为制约我国社会经济发展的瓶颈问题。如何高效、经济地解决这些环境问题,已成为科研工作者面临的重要课题。在现有的各种污染物处理技术中,吸附法具有操作简单、效率高等优点。碳基多孔材料因其具有较高的比表面积、优异的气/液体吸附性能、良好的循环稳定性及环境友好等特点,被认为是良好的环境吸附材料。本论文以环境治理为研究背景,针对碳基多孔材料在吸附应用方面的问题,重点开展新型碳基环境吸附材料的制备及其对环境中多种污染物的吸附性能的研究工作。主要研究内容和结果包括:  (1)以改进的Hummers法制备了纳米厚度的石墨烯,借助石墨烯纳米片较高的柔韧性和片层之间的自组装作用,制备了多孔石墨烯、表面改性的石墨烯负载棉花和石墨烯负载金属筛网三种吸附材料。以低表面能的聚二甲基硅氧烷对材料进行表面改性,结合石墨烯褶皱所形成的微观粗糙面,石墨烯负载棉花和金属筛网表现出超疏水亲油性,可以实现对水体中油、有机污染物(特别是弱极性或非极性有机物)的选择性吸附。特别是,制备的石墨烯基超疏水亲油三维网络,其吸附容量在理论上与其体积相当,同时可实现水体中油或有机污染物的捕获、吸附、输运、在线分离等。  (2)利用重氮化反应制备的改性碳纳米管吸附材料具有较高的疏水性,能够选择性地分离水体中的油(或有机污染物)。造成改性碳纳米管疏水性的原因在于化学改性将疏水性的官能团引入到碳纳米管的表面,降低了碳纳米管的表面能从而提高其表面浸润性。  (3)针对活性炭在含油(或有机污染物)废水处理中吸附选择性差及吸附容量低的问题,利用商用海绵材料的多孔性,通过“dip-coating”方法和表面改性制备了超疏水活性炭负载海绵吸附材料。该材料具有较高的吸附容量(2600-8500 wt%)和吸附选择性,在大面积含油(或有机污染物)废水处理中具有潜在的应用价值。  (4)以回收的烟蒂滤嘴为碳源制备碳基多孔材料,其BET表面积为1634-2751 m2 g-1,微孔比率能够达到70%左右,孔径分布较窄。273 K时多孔碳对CO2的最大吸附量为6.0 mmol g-1,是目前报导的最高值之一;对气态碘分子的最大吸附量为262 wt%,吸附的碘分子以I2的形式存在。对环已烷溶液中碘分子的最高吸附量为342 mg g-1,吸附过程符合准二级吸附动力学模型。  (5)以向日葵海绵质为碳源制备碳基多孔材料,其BET表面积为654-3072 m2 g-1,孔体积为0.46-1.84 cm3 g-1。多孔碳对CO2的吸附量与其微孔比率和微孔孔径有关,最高CO2吸附量为4.5 mmol g-1(273 K)。对气态碘分子和环已烷溶液中的碘分子的最大吸附量分别为646 wt%和451 mgg-1,是目前文献报导中的最高值。此外,粉末状多孔碳对不同极性、密度的油(或有机物)也表现出较高的吸附容量(752-5733 wt%)。  (6)利用羧酸基团能够与Ca2+形成稳定络合物的原理,制备了Ca2+交联的聚丙烯酸新型碳源,通过直接热解的方法制备了碳基多孔材料。Ca2+对丙烯酸的聚合起到交联作用,在热解过程中同时起到造孔作用。多孔碳的比表面积和总的孔体积随Ca2+浓度、丙烯酸中和度以及热解温度的增加而增大,对气态碘分子的吸附量随着 Ca2+浓度和丙烯酸中和度的增加而增大,对环已烷溶液中碘分子的吸附过程符合准二级吸附动力学模型。
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