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稀土基单分子磁体和磁制冷材料是目前稀土分子磁学研究的热点，本文以这两方面为导向开展了如下工作：(1)利用溶剂热法合成了5个同构的簇合物[Ln24(DMC)36(μ4-CO3)18(μ3-H2O)2](Ln=Gd(1)，Tb(2)，Dy(3)，Ho(4)，Er(5))，它们是纳米尺寸的胶囊状簇合物，其中Gd24簇是当时报道的最大钆簇。磁性研究表明：簇合物1具有较大的磁熵变ΔSm=46.2J·kg1·K1，是目前稀土簇合物中最高的，而簇合物3的磁熵变仅为13.8J·kg1·K1，是含镝配合物中最大的磁熵变。簇合物3还展现出了慢磁弛豫行为，其有效势能垒为72.84K (50.9cm1)，指前因子为1.92×109s，而簇合物2，4和5都没有表现出频率依赖性。(2)以L-丙氨酸为配体，合成了Na@Cu24Gd6(6)和Na@Cu24Dy6(7)簇合物；另外，使用氯乙酸合成了Na@Cu12Gd6(8)簇合物。对簇合物6和8的磁热效应做了研究，其磁熵变分别为21.2和28.1J·kg1·K1。簇合物7展现出了慢磁弛豫行为，其有效势能垒ΔE/kB=34.0K (23.8cm1)，指前因子为τ0=8.16×107s。(3)使用氨基乙酸为配体，合成了2个同构的七核簇合物DyZn6(9)和ErZn6(10)。磁性研究表明，簇合物9具有单离子磁体行为，其有效势能垒为ΔE/kB=37.0K (25.9cm1)，指前因子为τ0=4.21×1010s，而10没有展现出频率依赖性。(4)合成了2个简单的三维配位聚合物[Gd(HCO2)3]n(11)和[Gd(OH)(CO3)]n(12)，这2个配位聚合物的合成路线简单且能宏量制备，具有高的热和化学稳定性，特别是超强耐碱性。对其磁热效应研究表明配位聚合物11的质量磁熵变为53.8J·kg1·K1，体积磁熵变为208mJ·cm3·K1(ΔH=7T)；配位聚合物12的质量磁熵变和体积磁熵变都是目前最大的，分别为63.2J·kg1·K1和340mJ·cm3·K1(ΔH=7T)。(5)利用异烟酸为配体，采用溶剂热法合成了2个Ln3Cu12I12(Ln=Gd(13)，Dy(14))和2个Ln4Cu4I3(Ln=Gd(15)，Dy(16))三维配位聚合物。对配位聚合物13和15的磁热研究发现其最大的磁熵变分别为10.4和20.3J·kg1·K1(ΔH=7T)。磁性测试表明配位聚合物14没有展现出频率依赖性，而配位聚合物16具有频率依赖性，拟合得到能垒为2.4K (1.68cm1)，指前因子τ0≈4.8×106s。(6)以异烟酸为配体，合成了两个二维配位聚合物Ln8Mn3(Ln=Gd(17)，Dy(18))和两个三维配位聚合物Ln2Mn(Ln=Gd(19)，Dy(20))。对配位聚合物17和19的磁热研究发现它们最大的磁熵变分别为42.0和31.5J·kg1·K1(ΔH=7T)。变温交流磁化率测试表明配位聚合物18和20都有频率依赖性。