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探究染料分子结构依赖的激发态和电荷动力学对于提高染料敏化太阳电池的能量转换效率至关重要。本论文以几种简单的噻吩染料为研究对象，通过飞秒荧光上转换、飞秒瞬态吸收、纳秒瞬态吸收、瞬态电流/电压和电阻抗等测量，研究染料分子结构依赖的光电转换性能的动力学起源。主要内容和结论如下: (1)选择二己氧基三苯胺-二己基联噻吩(TPA-DHBT)为电子给体、氰基丙烯酸(CA)和苯并噻二唑-苯甲酸(BTBA)为电子受体的两种噻吩染料(C239和SC-4)作为研究对象，考察了电子受体对染料光物理特性、光伏参数的影响。研究表明，当电子受体从CA变为BTBA，染料分子的能隙减小，但平衡激发态寿命更长，向二氧化钛注入电子的产率更高。并且，相比于C239，SC-4染料表现出更高的开路电压和显著改善的热稳定性。通过测试半透明电池热老化前后的电子吸收光谱，我们发现85℃的高热不会导致与电解液接触的SC-4染料从二氧化钛表面脱附。电阻抗测试表明以SC-4制备的电池拥有更大的电子扩散长度，热老化后电子扩散长度仍然高于器件中半导体薄膜的几何厚度，保证器件中的电子收集产率可接近100％。鉴于高热老化后染料敏化太阳电池的界面电荷复合都会不同程度的加快、开路电压不同程度的降低，我们通过研究不带染料的器件，首次发现高温条件下二氧化钛/电解质界面的不稳定性。 (2)通过飞秒荧光上转换、飞秒瞬态吸收、纳秒瞬态吸收及稳态光谱测量，系统比较了噻吩并环芴二烯-苯并噻二唑(CPDT-BT)单体和其聚合物(PCPDTBT)的光物理性能的差异。结果表明，与共轭小分子CPDT-BT相比，聚合物PCPDTBT的能隙明显减小、电子吸收和发射光谱明显红移、平衡激发态寿命显著变短。此外，无论是单体还是聚合物吸收光子后都会生成三线激发态。 (3)在CPDT-BT末端连接三苯胺(TPA)和苯甲酸(BA)，可制备出TPA-BT-CPDT、TPA-CPDT-BT、TPA-BT-CPDT-BA(C257)和TPA-CPDT-BT-BA(C258)。我们进而研究了它们的稳态和瞬态光物理性质。稳态电子吸收/荧光光谱和电化学测量表明，随着共轭体系的加大，分子的能隙变窄，吸收和发光峰位红移，平衡激发态寿命变短。借助于理论计算发现，几种分子的辐射失活速率变化不大，非辐射失活速率变大是平衡激发态寿命变短的主要原因。此外，飞秒到纳秒瞬态吸收光谱表明，几种分子的激发态弛豫都会产生三线态物种，暗示三线态物种的产生可能会导致染料敏化太阳电池的电荷分离产率降低。 (4)以同分异构体染料C257和C258为研究对象，通过时间分辨光谱技术和电学表征手段，研究了染料敏化太阳电池中从飞秒到毫秒时间尺度的界面动力学。超快发光测试表明非平衡激发态在超快电子注入的同时会发生弛豫，导致较低的非平衡激发态电子注入产率。此外，虽然C258的平衡激发态寿命较短，但由于电子注入动力学快，电子注入效率与C257相当。结合复合离子液电解质，能隙较窄的C258器件在不同光强下能量转换效率可达到7.9％-8.5％，光热老化1000小时后器件的能量转换效率保有率为95％。