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MgH2储氢材料具有质量储氢密度高,吸放氢可逆性优异的优点,但也面临着吸放氢速率迟缓,工作温度过高的挑战,难以适应实用化需求。为降低MgH2储氢材料吸放氢温度,提高其吸放氢速率,本文合成了 V2O3@C、Nb2C和NbTiC三种催化剂,系统研究了其添加对MgH2储氢性能的影响,探究了其作用机理。以MIL-47(V)为前驱体,制备了负载于碳纳米立方盒子的氧化钒纳米颗粒(V2O3@C),研究了其对氢化镁储氢性能的影响。结果发现,MgH2-9 wt%V2O3@C复合体系的放氢起始温度为215 ℃,比单纯球磨后的MgH2降低了 60 ℃。在275℃条件下等温放氢,MgH2-9 wt%V2O3@C体系可在20 min内放出6.4 wt%-H2。吸氢测试表明,放氢产物可以在150 ℃下700 s内完成氢化反应,且经过10个循环,吸氢容量基本保持不变。XRD和XPS表征显示,在球磨和首次放氢过程中,V2O3会与MgH2发生氧化还原反应,生成金属钒单质;在随后的吸放氢过程中,V的存在形式没有发生变化。DFT计算表明,单质V的存在有利于Mg-H键的断裂,从而显著降低氢化镁吸放氢反应势垒。研究了 Nb2C二维MXene的制备方法及其对MgH2吸放氢行为的影响规律。通过化学刻蚀法选择性刻蚀了 MAX相Nb2AlC中的Al层,成功制备得到Nb2C二维层状MXene。将Nb2C通过球磨法引入MgH2中,研究了 MgH2-x wt%Nb2C(x=3、5、9、12)复合体系的储氢性能。研究表明,含有9wt%Nb2C的MgH2储氢样品随温加热到230℃开始放氢,比原始样品低了 45 ℃。在初始真空环境下300℃保温8 min,其放氢量可达6.3 wt%。对完全放氢产物在50 bar氢压下进行随温和等温吸氢测试,发现从室温开始就可以缓慢吸氢;在150 ℃下放氢产物可以快速氢化,18 min内吸氢量可达5.3wt%。XPS和TEM表征显示,在球磨过程中Nb2C被原位还原成金属Nb单质。单质Nb的出现,降低了 MgH2吸放氢反应的动力学能垒,从而降低了其吸放氢温度,提高了吸放氢速率。以NbTiC 二元金属MXene为前驱体,制备了 NbTi纳米晶催化的MgH2储氢体系,研究了其吸放氢行为及其机理。研究表明,球磨MgH2与NbTiC复合物,可以原位生成纳米晶NbTi,纳米晶尺寸约为5 nm,其在循环过程中保持结构稳定,主要起到了催化剂的作用。其中,MgH2-9wt%NbTiC复合储氢体系从195℃开始放氢,比起原始样品下降了 80 ℃。该样品在250 ℃下等温放氢,可以在30 min内放出5.9 wt%H2。放氢产物在50 ℃下保温16 min能吸收4.0 wt%氢气。DFT计算表明,NbTi合金中存在电荷重新分布,不仅使其表现出更强的弱化Mg-H键能力,且对氢的脱附能更低,有利于氢气从NbTi表面脱离,因而较单质Nb和Ti具有更为优异的催化性能。