【摘 要】
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自锂离子电池商业化以来,电池的应用越来越广泛,从小型化电子产品到电网储存,尤其是随着“碳中和”的推进,人们对于高能量密度电池的需求日益迫切。锂金属因其具有最低的氧化还原电位-3.04 V（相比于标准氢电势）和较高的理论容量(3860m Ah g-1,2061 m Ah cm-3),被认为是下一代理想的阳极材料,相比于传统石墨负极(372 m Ah g-1)能更好的实现电池的高能量密度。然而,一般情
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自锂离子电池商业化以来,电池的应用越来越广泛,从小型化电子产品到电网储存,尤其是随着“碳中和”的推进,人们对于高能量密度电池的需求日益迫切。锂金属因其具有最低的氧化还原电位-3.04 V（相比于标准氢电势）和较高的理论容量(3860m Ah g-1,2061 m Ah cm-3),被认为是下一代理想的阳极材料,相比于传统石墨负极(372 m Ah g-1)能更好的实现电池的高能量密度。然而,一般情况下金属锂负极会使用过多的锂量,金属锂不良沉积所导致的副反应也会消耗过多的金属锂,这削弱了锂金属负极所带来的能量密度优势,新的电池结构——无阳极锂金属电池则可以通过去掉负极来大大提高电池的能量密度。无阳极锂金属电池没有负极多余的金属锂补充造成电池锂源十分有限,金属锂本身也具有较高的反应活性,都导致无阳极锂金属电池存在较快容量损失、较差库伦效率及循环寿命短的问题。针对无阳极锂金属电池目前所存在的这些问题,本文通过合成高电压富锂锰基材料Li1.18Mn0.52Co0.15Ni0.15O2,利用其作为无阳极锂金属的正极,使无阳极全电池取得了相比于商用三元正极材料NCM523更为优异的性能,同时富锂材料具有更高的电压窗口,也增大了电池的能量密度。本文通过对比两者在半电池中首圈的充放电情况、在负极集流体上沉积的效果,证明富锂材料所具有的首次循环中存在较大不可逆容量的特点可用来对无阳极锂金属电池起到一定程度的补锂效果,为解决无阳极锂金属电池锂库存不足的问题提供一种可行的方法。为了进一步解决金属锂与碳酸酯类电解液的高反应活性以及锂的不良沉积的问题,本文还利用PVDF-HFP和Li F复合膜来优化负极,通过在负极上构建人工保护层,在电池循环中保持良好的界面稳定,抑制锂枝晶的生长,减少金属锂与电解液的反应消耗,从而进一步提高无阳极锂金属电池的循环寿命。
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