城市交叉口细颗粒物和黑碳的时空分布及预测研究

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交叉口已成为城市空气污染的重灾区,通勤人群因频繁穿行或逗留于交叉口而面临着高污染暴露风险。与交通紧密相关的细颗粒物(PM2.5)和黑碳(BC)对人体健康的危害尤为严重,然而其在交叉口微环境的分布特征却不清楚且国内鲜有报道。本文以上海近郊繁忙交叉口为对象,通过定点和移动相结合的数据采集实验,对交叉口及周边区域PM2.5和BC浓度的时空分布及其与局部交通、气象、土地利用、典型道路等因素的关系进行了系统研究,并提出了交叉口空气污染短时变化的统计预测模型,旨在为城市交叉口空气污染暴露评估、交通减排和路边规划提供科学依据。本文的创新性工作和主要研究成果如下:首先,系统评估了几款流行的便携式污染物检测仪的测量准确性和可靠性,为城市空气污染观测提供新手段。上海市5个户外监测站40天的设备比对实验表明,便携设备具有较高的测量精度和稳定性,与标准参照设备呈现强的测量相关性。变化的测量环境和设备配置一定程度上造成了便携设备相对于标准参照设备的测量偏差,为此研究提出了基于影响因素修正的便携设备相对于标准参照设备的经验校准方法,并对其进行了有效性验证。其次,建立了研究交叉口PM2.5和BC浓度的多时间尺度变化的三点同步观测方法,并采用双变量极坐标图法解析了局部交通对路边PM2.5和BC浓度的贡献。结果表明,三个采样点代表了路边、扩散和背景位置,各采样点的PM2.5或BC浓度与交叉口车流量趋于正向同步变化,路边BC更明显。冬春两季路边PM2.5的平均浓度分别高出背景9.7μg/m3(8.9%)、4.5μg/m3(8.6%),BC则为4.1μg/m3(69.5%)、2.9μg/m3(96.7%)。与季节平均相比,外部高污染主导时路边较背景的PM2.5和BC浓度增幅显著下降,局部交通影响突出时路边较背景的PM2.5浓度增幅变化不大而BC略有增长。通过构建交叉口PM2.5或BC浓度与气象、交通因素之间的广义可加模型发现,背景是决定PM2.5和BC浓度变化的首要因素,其次是气压和太阳辐射。气压影响大气稳定度而决定颗粒物扩散,太阳辐射影响光化学反应而决定颗粒物生消。气温、相对湿度和露点温度对PM2.5和BC浓度的变化存在一定的促进或抑制作用但会受季节变化的影响。BC始终对测量位置上风向的交通变化敏感,而PM2.5受西向来风驱动的外部污染影响大。机动车车辆数对交叉口PM2.5和BC浓度变化的影响趋弱,仅柴油车车辆数对春季路边BC浓度变化的贡献略微显著。再者,建立了交通污染移动观测方法,以此揭示交叉口区域PM2.5和BC浓度的空间分布对不同微环境的响应特征。结果表明:(1)一天中PM2.5和BC的空间平均浓度由高到低为清晨、上午、下午和中午,湿度大且风速小造成清晨主干路附近高浓度集聚,交通状态和路边环境共同决定其它时段PM2.5和BC的空间变化。无主导风向时PM2.5和BC平均浓度高出有主导风向时的5070%,BC分布受风向的影响弱于PM2.5,PM2.5对路段下风侧扩散条件更敏感而BC对交通变化较敏感。超细颗粒物(PM1.0)具有与PM2.5相似的时空特征,但对交通的敏感性更强。(2)繁忙交叉口或主干路PM2.5、PM1.0和BC的中位数浓度明显高于其它微环境,可高出浓度最低的校园2.8、2.5和16倍,生产生活区域的PM2.5和PM1.0水平异常突出。交通繁忙和路边扩散条件差决定了通勤空间的高污染特征,自行车道与机动车道的不合理间距增加了路边暴露的风险。(3)高速路交通排放的最大影响范围为350 m,高速路两侧的颗粒物浓度梯度表现为空旷侧强于建筑密集和局部交通繁忙侧、下风向侧强于上风向侧,低风速抬升高速路两侧的颗粒物浓度并造成显著且相似的梯度特征。与PM2.5和PM1.0相比,高速路两侧BC浓度的空间梯度更稳定且300 m后降幅达70%以上。典型主干路下风向相邻街道的BC浓度梯度受街道的路边结构及局部交通的影响弱于PM2.5。最后,提出了遗传算法优化的小波神经网络集成模型(GAWNN),克服了经典的前馈式神经网络(BPNN)训练效率低、泛化能力弱等问题,为城市交叉口空气污染的短时变化预测提供了新方法。基于交叉口PM2.5和一氧化碳(CO)的5-min浓度样本进行模型评估得知,无论从模型训练或对不同采样点、交通时段和变化的仿真区的预测,GAWNN均呈现优于BPNN的表现,大大增强了神经网络预测空气污染的效率和实用性。
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