Co(Ca)-SBA-15的合成及催化性能研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhouqin1983
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环氧苯乙烷和苯环状碳酸酯都是重要的中间体化合物,在药物合成、精细化学领域有着广泛的应用。环氧苯乙烷是通过苯乙烯环氧化反应制备的,苯环状碳酸酯是通过环氧苯乙烷环加成CO2制得的,这两个反应需要在合适的催化剂作用下才能够实现原子的有效利用。有金属担载的介孔材料、离子液体等都在催化领域有着广泛的应用,我们合成了金属担载的介孔材料Co(Ca)-SBA-15,并考察了它们的催化活性,同时我们探讨了不同链长的季铵(磷)盐在环氧苯乙烷环加成CO2反应中的催化活性。首先,我们采用一锅法、尿素调节法、pH调节法、浸渍法和溶剂挥发自组装法合成了不同金属含量的Co-SBA-15和Ca-SBA-15,并用XRD、FT-IR、UV-vis、N2吸附和SEM、TEM等手段对材料进行了表征,分析了合成方法和金属含量对孔材料合成的影响。结果显示,pH调节法是合成Co-SBA-15的最佳方法;浸渍法和溶剂挥发自组装法是合成Ca-SBA-15的最佳方法;金属含量的大小对介孔材料的孔结构有一定的影响。之后,我们把Co-SBA-15用于苯乙烯环氧化反应,考察了合成方法、反应时间对催化活性的影响,发现用pH调节法合成的Co-SBA-15具有最佳的催化性能,催化活性随钴的引入量的增加而增强,环氧苯乙烷选择性在4h时达到最大,是71.8%。之后,我们考察了不同碳链的季铵(磷)盐对环氧苯乙烷环加成CO2反应的影响,发现TBAB的催化活性是最佳的,在最佳的催化条件下环氧苯乙烷的转化率为96.7%,苯环状碳酸酯的选择性和产率分别为99.0%和95.7%。最后,我们把Ca-SBA-15用于环氧苯乙烷环加成反应,初步探讨了它对该反应的催化活性。
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