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作为21世纪以来最具有竞争力的高性能结构与功能材料的热固性树脂品种,氰酸酯树脂(CE)拥有突出的耐热性、极低的介电常数和介电损耗、良好粘接性能、超低的吸湿率和收缩率等,因此在航空航天、电气封装及绝缘材料等领域具有巨大的应用前景。但是,与其它耐热性热固性树脂一样,CE树脂具有固化温度高、固化时间长、脆性大等瓶颈问题。而现有技术在解决这两个问题存在催化效果不佳、增韧幅度不大等问题。因此,如何研究低固化温度、高韧性的CE树脂依然是第一个重大的挑战。本文借助杂化概念,首次将具有优异CE树脂固化催化效果的过渡金属锰以配位方式负载于氧化石墨烯,制备出了一类新型多功能改性剂——锰席夫碱氧化石墨烯manganese-Schiff base-graphite oxide(MSG),作为CE树脂的新型催化剂,探讨了MSG对CE树脂的催化性能和交联密度的影响。研究结果表明,MSG表现出明显的协同催化效应。当加入1wt%MSG时,CE树脂的固化反应峰降低了135℃,缩短了CE树脂固化反应时间;MSG的加入还能使得CE树脂的固化度得到提升。采用熔融聚合法制备了MSG/CE改性树脂,系统地探讨了MSG对CE树脂的固化工艺性、介电性能、力学性能(包括韧性和刚性)和热性能等的影响。研究结果表明,MSG在CE树脂中具有很好的分散性。与传统氧化石墨烯(GO)/CE树脂相比,MSG/CE改性树脂的韧性、刚性和耐热性能显著提升。具体而言,与CE树脂相比,MSG/CE改性树脂的最大冲击强度、弯曲强度、弯曲模量分别约为原来的1.7、1.3和1.7倍,同时MSG/CE树脂的初始热分解温度也提升了10℃。这是由于作为刚性粒子的MSG在CE树脂基体中不仅起到良好的物理交联点的作用,而且还由于高效的催化作用提高了CE树脂的交联密度,起到了增韧和增强的双重作用。为了进一步提升CE树脂的力学性能,本文将超支化聚硅氧烷(PHSi)引入MSG结构中,合成了锰席夫碱-超支化聚硅氧烷-氧化石墨烯(MSSiG)杂化体,制备了不同比例的MSSiG/CE树脂,研究了MSSiG对CE树脂催化、增韧等性能。研究结果发现,MSSiG拥有更加好的催化性能以及增韧性能。具体而言,当MSSiG的添加量为1wt%时,树脂的固化反应放热峰降低了138.7℃,与相同比例的MSG/CE改性树脂相比,降低了5℃。此外,在相同固化条件下,MSSiG/CE树脂中的CE单体具有更高的转化率。含0.75wt%MSSiG的改性CE树脂的冲击强度和弯曲强度分别为CE树脂的1.85倍和1.74倍。与MSG/CE树脂相比,在较少的MSSiG添加量下,达到了更佳的增韧效果。