碱性溶液中ABO₃氧化物作为电极材料不仅电化学反应活性和放电容量较高，而且其电化学储氢现象具有一定的普遍性，因此利用ABO₃氧化物作为镍氢电池新型负极材料不仅具有可行性，而且其低成本、易活化、高的放电容量和良好的化学稳定性使其今后有可能应用于高能镍氢电池，因而极具潜在和重要的应用价值。钙钛矿型氧化物LaFeO₃作为镍氢电池负极材料，人们对其是以质子还是原子态形式吸氢，以及吸氢后元素价态的变化等问题上存在较大的差异。因此，采用基于密度泛函理论的第一性原理方法，研究了H₂分子在LaFeO₃（100）晶面以及O空位缺陷的LaFeO₃（100）晶面的吸附情况。第三章，采用第一性原理方法研究了H₂分子分别在两种LaFeO₃（100）晶面的表面吸附。通过计算分析LaFeO₃（100）/H₂体系的最佳吸附位置、吸附能、解离能和电子结构发现，在表面终止原子为Fe和O的LaFeO₃（100）晶面穴位吸附最稳定。吸附的最稳定结构中H原子分别趋于两个O原子的顶位，形成两个-OH基，吸附能为2.139eV，属于强化学吸附。此时H₂分子与晶面的作用主要源于表层O原子与H原子之间的作用，O与H之间形成共价键，其键长为0.971。H₂分子在两种LaFeO₃（100）表面O的顶位吸附时，可以形成H₂O分子，其中H₂分子吸附在Model Ⅰ的O顶位时吸附能为负，这种吸附方式不稳定，H₂O分子蒸发后易形成O空位。第四章，采用第一性原理方法研究了H₂分子分别在表面第二层去掉一个O原子形成的两种O空位缺陷的LaFeO₃（100）晶面的表面吸附。通过计算分析LaFeO₃（100）/H₂体系的最佳吸附位置、吸附能、解离能和电子结构发现，在表面终止原子为Fe和O的LaFeO₃（100）晶面穴位吸附最稳定。吸附的最稳定结构中H原子分别趋于两个O原子的顶位，形成两个-OH基，吸附能为2.206eV，属于强化学吸附。此时H₂分子与晶面的作用主要源于表层O原子与H原子之间的作用，O与H之间形成共价键，其键长为0.970。H₂分子在两种LaFeO₃（100）表面O的顶位吸附时，可以形成H₂O分子，其中H₂分子吸附在Model Ⅰ的O顶位时吸附能为负，这种吸附方式不稳定，H₂O分子蒸发后易形成O空位。与没有O空位缺陷的吸附结果相比，吸附的最稳定结构穴位的吸附能增大，吸附更容易进行；而两种模型的O顶位吸附能减小，吸附不容易进行，即O空位缺陷的形成使H₂分子更容易与表面O原子形成-OH基吸附在LaFeO₃（100）表面。