稀土纳米晶/贵金属复合荧光材料的合成及应用

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随着生物技术和纳米技术的不断发展与结合,纳米生物医学己经受到了人们越来越多的关注。尤其是稀土掺杂纳米晶在生物小分子葡萄糖检测中得到广泛的应用。本论文将不同的稀土纳米晶与贵金属复合,建立了一种荧光分析法对葡萄糖进行快速检测,该方法具有操作简单、检测范围宽和检出限低等优点。主要内容如下:(1)NaYF4是目前为止荧光效率最高的稀土离子基质材料,我们采用柠檬酸三钠辅助水热合成的方法制备了NaYF4:Eu3+和NaYF4:Eu3+@Ag复合纳米颗粒,研究了样品的发光性能。当Eu3+浓度为20%时,纳米晶的发射光谱强度最强。另外,Ag纳米粒子(NPs)的等离子共振峰与Eu3+的特征峰有较好的重叠。所以采用柠檬酸三钠作偶联剂和还原剂,在NaYF4:Eu3+表面负载Ag NPs形成了以NaYF4:Eu3+作为核层、Ag NPs作为壳层的复合纳米结构。我们将NaYF4:Eu3+@Ag复合纳米颗粒用于葡萄糖检测,由于壳层可以有效吸收核层纳米晶的能量。通过加入葡萄糖,Ag NPs被H2O2迅速氧化成Ag+,使得NaYF4:Eu3+出现荧光恢复的现象。(2)采用溶剂热法合成出了不同稀土离子掺杂的BaWO4和BaWO4@Au复合纳米晶。借助于实验和密度泛函理论模拟数据,研究了稀土离子在BaWO4纳米晶中的格位取代问题。我们系统地研究了样品的发光性质,并将其应用在葡萄糖检测方面。我们的设计方案是基于Au NPs与BaWO4:Ln3+之间能量转移导致的稀土离子的荧光淬灭与恢复过程。结果表明,在0-0.501μmol/L葡萄糖浓度的线性范围内,检测限为3.1 nmol/L。
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