Pt-Ni纳米粒子的制备及其氧还原和醇氧化性能的研究

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在很多应用领域,铂(Pt)都是一种公认的高效的催化剂,在燃料电池中也如此。虽然Pt/C催化剂在电催化领域具有比较优秀的性能,但是它却有着价格昂贵,资源稀缺,在电化学环境下容易中毒等缺点,阻碍了燃料电池的市场化应用。经过前人大量的研究Pt-M(M=Ni,Cu,Co等)合金催化剂相比纯Pt催化剂具有更优越的电催化性能,并且降低了 Pt的用量,表现出比纯Pt催化剂更好的耐久性。因此,制备出性能极佳,贵金属用量更少的铂基催化剂成为了过去几十年里科学研究者追求的目标。Pt-Ni催化剂在众多Pt基催化剂中不管是在氧还原反应还是电氧化反应中都表现出优越的催化性能。为了有效的解决上述问题,具体研究内容如下:1.以氯铂酸(H2PtC16)和乙酰丙酮镍(Ni(acac)2)为前驱体,用溶剂热法合成组分分离的Pt-Ni八面体。经过醋酸80℃C超声加热处理3h后,晶体演变成多孔通透的形貌。开放式的形貌可以让晶体内部的贵金属原子也参与到反应中,提高了原子利用率。2.探究了 Pt-Ni组分分离八面体的生长过程,提出生长机理,分析了性能提升的原因。由于Pt具有较高的标准还原电势,可以优先被还原出来,形成立方八面体。再由DMF与乙酰丙酮化物的配合引起在<100>晶相上的过度生长形成六足状晶体,CTA+引起第二次选择性沉积,沉积在六足晶体的凹面处形成八面体的雏形,最后经过Pt原子由顶点像边缘迁移形成完整的八面体颗粒。少量的Pt元素与Ni元素在八面体的面上具有最多的配位原子,表现出较高的催化活性。3.合成了两种纳米枝晶,分析了纳米枝晶的生长原理,其中堆积式的枝晶是以晶体聚合形式生长,而刺球状枝晶是以各向异性的形式生长。
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