【摘 要】
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金属-有机配位聚合物,简称MOFs,主要通过金属和有机配体形成配位键而成,是一种有机-无机杂化材料。由于引入了功能性的有机配体以及金属中心离子,MOFs材料不仅具有金属离子的活性,同时也获得了有机配体的柔性、官能团的选择性以及配位形成的特殊空间结构。因此,MOFs材料的结构具有多样性,在诸多领域都有着潜在的应用价值。在MOFs中引入不同的有机配体,对金属-有机配位聚合物的结构构筑以及性能调控有着十
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金属-有机配位聚合物,简称MOFs,主要通过金属和有机配体形成配位键而成,是一种有机-无机杂化材料。由于引入了功能性的有机配体以及金属中心离子,MOFs材料不仅具有金属离子的活性,同时也获得了有机配体的柔性、官能团的选择性以及配位形成的特殊空间结构。因此,MOFs材料的结构具有多样性,在诸多领域都有着潜在的应用价值。在MOFs中引入不同的有机配体,对金属-有机配位聚合物的结构构筑以及性能调控有着十分重要的作用。本论文中设计合成了两种柔性的多齿含氮配体:三（4-咪唑基苯基）胺（简称Tipa）和三（4-（1-H-1,2,4-三氮唑基）苯基）胺（简称Ttpa）,并且选取了三种芳香羧酸（5-硝基-1,2,3-苯三酸（H3nbta）,5-硝基间苯二甲酸（NO2-H2BDC）,邻硝基苯甲酸（ONBA））以及过渡金属Co（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）,通过水热合成法,合成了八个配位聚合物:[Co（Tipa）（COO）2（H20）]·H2O（1）、[Cu（Tipa）（OH）2]·2H2O（2）、[Cd（Tipa）（COO）2]2·H2O（3）、[Cd（Tipa）（N02-BDC）]·H2O（4）、[Cd（Tipa）（ONBA）2]·4H2O（5）、[Cu（Ttpa）（NO2-BDC）]·H2O（6）、[Cu（Ttpa）（ONBA）（COO）]·4H2O（7）、[Zn（Ttpa）（NO2-BDC）（H2O）]2·H2O（8）。通过X-射线单晶衍射以及红外光谱对化合物的结构进行表征,并通过热重、超电容、染料去除等实验来研究化合物的性能。配合物1是由Co（Ⅱ）和含氮配体Tipa构筑的2D网状结构。配合物2是由Cu（Ⅱ）与Tipa构筑的2D网状结构。配合物3是由Cd（Ⅱ）与Tipa构筑的具有63的拓扑的2D网状结构,2D的层状结构相互穿插形成了 3D结构。配合物4是由Cd（Ⅱ）与NO2-BDC连接成为1D链状结构,再与Tipa配体连接成2D层状结构,层与层之间存在相互穿插构成3D结构。在配合物5中,Cd（Ⅱ）与Tipa、ONBA通过Cd-O与Cd-N连接形成具有63拓扑结构的2D层状结构。配合物6是由Cu（Ⅱ）与Ttpa、NO2-BDC配位形成2D层状结构。配合物7是由Cu（Ⅱ）与Ttpa、ONBA配位连接形成2D层状结构。配合物8是由Zn（Ⅱ）与Ttpa、NO2-BDC配位而形成2D层状结构。热重分析结果表明,配合物1-8不易受热分解,热稳定良好。对MO的去除结果表明,配合物1-3、5、7、8协同过硫酸氢钾对甲基橙有比较好的的去除效果,去除率分别为95%,95%,89.5%,94.2%,95.1%,91.1%。超电容性能结果表明,配合物1和2在电流密度为1 A·g-1时的比电容量分别为1278、1654.2 F·g-1。对K2Cr2O7的吸附结果表明,配合物3对K2Cr2O7的最大吸附容量为434.2 mg·g-1。
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