扫描电化学显微镜在光电化学界面反应中的应用研究

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在染料/量子点敏化太阳电池,太阳能光电催化分解水制氢等光电转换器件中,光敏化剂、光电催化剂再生过程以及光生电子、空穴在界面上的传输过程是光电器件产生光电流的必要步骤,对整个器件光电转换效率起着关键作用。因此,发生在光电极/电解质等固/液界面上的电荷传递过程是非常值得深入研究的课题。由于在光电化学电极/电解质界面上发生的是一个快速电荷转移的过程,一些常规的研究手段很难在工作状态下对其进行表征。扫描电化学显微镜技术由于具有较高的时空分辨率和灵敏度,特别适合探测局部微观区域中电化学活性物质的微量变化,它是研究界面电荷转移动力学过程的有效手段。本论文研究内容是关于扫描电化学显微镜在光电化学界面反应动力学研究中的应用,具体安排如下:首先,我们应用扫描电化学显微镜反馈工作模式研究n型染料敏化太阳电池器件中光阳极/电解质界面反应动力学过程,系统地研究了氧化还原电解质[Co(bpy)3]3+/[Co(bpy)3]2+, Is-/I-对n型染料分子C106TBA和LD14再生过程的影响,以及电极/电解质界面处光生电子返回传输行为,即界面电荷的复合行为。最终阐述了光阳极/电解质界面反应动力学过程对光伏器件性能影响的本质。其次,在上一个实验的基础上,我们应用扫描电化学显微镜系统地研究了p型染料敏化太阳电池器件中电解质T2/T-, I3/I-对染料分子P1再生过程的影响规律,以及界面上光生空穴在上述两种电解质中返回传输行为。再次,在研究染料敏化太阳能电池的基础上,我们应用扫描电化学显微镜探测量子点敏化太阳电池中量子点敏化剂CdSe和CdS再生动力学过程,系统地研究了电解质T2/T,[Co(bpy)3]3+/[Co(bpy)3]2+, I3/I以及量子点能带结构对量子点再生过程的影响规律。最后,我们将扫描电化学显微镜拓展到研究光电催化分解水中光电催化剂BiVO4的再生过程,以及BiVO4和Mo:BiVO4分别作为光阳极时,光生电子与空穴在光阳极/电解质界面上传输与交换行为,即界面电荷分离与复合行为。最终阐述了光阳极/电解质界面光生电荷传输行为与光电催化剂催化特性的关系。
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