新型锰基低温脱硝催化剂的制备及其性能研究

被引量 : 0次 | 上传用户:Linhan
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
化石燃料燃烧所排放的氮氧化物引发了酸雨、光化学烟雾、臭氧层空洞等一系列环境与健康问题,对人类生活和健康的影响日益严重。氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是目前最有效的脱硝手段之一。开发具有高活性、抗硫性和稳定性的低温脱硝催化剂是目前研究的热点和难点。锰氧化物因其良好的低温活性、自身的环境友好性和优异的物理化学性质逐渐成为国内外低温脱硝催化剂的研究热点,但其在H2O和SO2存在的条件下会中毒失活。针对锰基催化剂存在的问题,本论文通过原位负载、构筑核壳结构和设计具有分级孔结构的双金属复合氧化物等方法,制备了三种新型锰基脱硝催化剂,提高了锰基催化剂的抗毒性和低温催化活性。主要内容如下:(1)通过聚苯乙烯磺酸钠(PSS)辅助回流法,在纳米碳管表面原位负载MnOx-CeOx复合金属氧化物,制备了活性组分均匀分散的纳米复合结构脱硝催化剂。研究了不同负载方法对催化剂形貌结构和物理化学性质以及催化性能的影响。研究结果表明,相比于浸渍法和机械混合法,原位负载制备的催化剂表现出更好的催化活性,更宽的操作温度区间以及显著提高的抗中毒性能。分析结果表明,该催化剂优异的催化性能和抗中毒性能归结为催化剂表面活性物种的高分散性以及活性组分与载体之间较强的相互作用。高度分散的活性物种不仅提供了更多的活性位点,而且促进了反应气体的吸附与活化,从而提高了催化剂的低温活性。活性组分与载体之间存在的相互作用加强了催化剂的稳定性以及抗毒性。(2)设计了以负载MnOx-CeOx复合金属氧化物的纳米碳管为核、介孔氧化钛为壳的核壳结构催化剂。研究了介孔氧化钛壳层的包覆对催化剂的催化活性、稳定性和抗硫性的影响。研究发现介孔氧化钛壳层提高了催化剂的比表面积和孔容,促进了反应气体的吸附与存储,从而使催化剂具有更好的催化活性。并且,介孔氧化钛壳层能够提供一个有效壁垒阻止纳米碳管表面MnOx-CeOx纳米粒子的迁移团聚,加强了催化剂的稳定性。更重要的是,介孔氧化钛壳层不仅阻止了硫酸铵的生成对活性位的堵塞,同时抑制了活性物种的硫酸化,提高了催化剂的抗硫性。核壳结构的设计显著提高了催化剂的性能。(3)以具有规则形貌的金属有机骨架(Mn3[Co(CN)6]2·nH2O)为前驱体,利用其特殊的结构和热学性质,设计合成了组分高度分散的MnxCo3-xO4纳米笼状分级结构脱硝催化剂。基于其独特的空心多孔分级结构和高度均匀分布的活性物种,MnxCo3-xO4纳米笼状分级结构催化剂较纳米粒子催化剂表现出更加优异的催化性能。MnxCo3-xO4纳米笼状催化剂的空心多孔分级结构有利于反应气分子的吸附、存储和扩散;同时提高了催化剂的比表面积,增加了活性位点与反应气体的接触。Mn3[Co(CN)6]2·nH2O前驱体中Mn和Co原子的规则排列使得MnxCo3-xO4纳米笼状分级结构催化剂中活性物种高度均匀的分布,加强了活性物种之间的相互作用,从而提高了催化剂的稳定性和抗中毒性能。这种利用金属有机骨架作为前驱体制备活性组分均匀分布的空心多孔催化剂的思路与概念,对设计开发高性能的催化剂具有很好的借鉴意义。
其他文献
对口支援,一项具有中国特色的政策。从国内外的经验来看,对口支援在促进落后地区的发展、促进区域经济协调发展、加强各区域的经济交流以及促进落后地区发展稳定方面发挥了正效
我国经济快速发展,物资和旅客的运输需求与日俱增,给我国铁路运输带来巨大的压力。我国铁路运输面临的主要问题是铁路运输能力不能满足日益增长的运量需求。发展重载运输成为
纳米TiO2作为一种具有催化活性高、价廉、耐腐蚀性强、化学性质稳定、资源丰富等优点的催化剂,被认为是目前最具有广阔应用前景的光催化材料之一。但由于Ti02带隙较宽(Eg=3.0
供应链管理近几年得到国内外的制造企业的广泛认可和运用,他是在当前全球经济一体的趋势下提出并形成的一种新的管理模式,具有生产成本低、生产周期短等特点。供应链管理方法
在我国,土地长期以来就是农民赖以生存的基础和生活的基本保障。近年来,随着工业化和城市化进程的不断加快,客观上需要大块土地为城市发展提供必要的条件,于是,征用土地、产
随着世界铁路运输技术的发展和进步,高速重载技术得到越来越多的重视。各国在相继开行重载货运列车的同时,也碰到了诸多的技术问题,特别是纵向冲动较大的问题。列车运行中产
南图尔盖盆地是一个典型的具有“断坳双层结构”的陆相裂谷型盆地。南图尔盖盆地经几十年勘探以来,已经发现了17个油气田。但是,前人对于南图尔盖盆地进行的各种研究工作多是
经济增加值(Economic Value Added,EVA)是美国Stern Stewart管理咨询公司创建的财务指标,它充分体现了公司的财务管理目标在于使股东财富最大化,有效督促公司管理者将股东利益摆
自动文本分类是自然语言处理中重要组成部分,用于组织和管理大量的文本数据,被广泛的应用于信息检索、文档过滤、词义辨析等领域。文本分类涉及的主要技术有特征加权、特征选择
艾米莉·迪金森和三毛分别被认为是美国与中国文学史上最出色的女性作家。迪金森一生中共创作了1789首内容和形式上都极具特色的诗歌,内容涵盖了爱情、死亡、自然几个方面。这