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化石燃料燃烧所排放的氮氧化物引发了酸雨、光化学烟雾、臭氧层空洞等一系列环境与健康问题,对人类生活和健康的影响日益严重。氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是目前最有效的脱硝手段之一。开发具有高活性、抗硫性和稳定性的低温脱硝催化剂是目前研究的热点和难点。锰氧化物因其良好的低温活性、自身的环境友好性和优异的物理化学性质逐渐成为国内外低温脱硝催化剂的研究热点,但其在H2O和SO2存在的条件下会中毒失活。针对锰基催化剂存在的问题,本论文通过原位负载、构筑核壳结构和设计具有分级孔结构的双金属复合氧化物等方法,制备了三种新型锰基脱硝催化剂,提高了锰基催化剂的抗毒性和低温催化活性。主要内容如下:(1)通过聚苯乙烯磺酸钠(PSS)辅助回流法,在纳米碳管表面原位负载MnOx-CeOx复合金属氧化物,制备了活性组分均匀分散的纳米复合结构脱硝催化剂。研究了不同负载方法对催化剂形貌结构和物理化学性质以及催化性能的影响。研究结果表明,相比于浸渍法和机械混合法,原位负载制备的催化剂表现出更好的催化活性,更宽的操作温度区间以及显著提高的抗中毒性能。分析结果表明,该催化剂优异的催化性能和抗中毒性能归结为催化剂表面活性物种的高分散性以及活性组分与载体之间较强的相互作用。高度分散的活性物种不仅提供了更多的活性位点,而且促进了反应气体的吸附与活化,从而提高了催化剂的低温活性。活性组分与载体之间存在的相互作用加强了催化剂的稳定性以及抗毒性。(2)设计了以负载MnOx-CeOx复合金属氧化物的纳米碳管为核、介孔氧化钛为壳的核壳结构催化剂。研究了介孔氧化钛壳层的包覆对催化剂的催化活性、稳定性和抗硫性的影响。研究发现介孔氧化钛壳层提高了催化剂的比表面积和孔容,促进了反应气体的吸附与存储,从而使催化剂具有更好的催化活性。并且,介孔氧化钛壳层能够提供一个有效壁垒阻止纳米碳管表面MnOx-CeOx纳米粒子的迁移团聚,加强了催化剂的稳定性。更重要的是,介孔氧化钛壳层不仅阻止了硫酸铵的生成对活性位的堵塞,同时抑制了活性物种的硫酸化,提高了催化剂的抗硫性。核壳结构的设计显著提高了催化剂的性能。(3)以具有规则形貌的金属有机骨架(Mn3[Co(CN)6]2·nH2O)为前驱体,利用其特殊的结构和热学性质,设计合成了组分高度分散的MnxCo3-xO4纳米笼状分级结构脱硝催化剂。基于其独特的空心多孔分级结构和高度均匀分布的活性物种,MnxCo3-xO4纳米笼状分级结构催化剂较纳米粒子催化剂表现出更加优异的催化性能。MnxCo3-xO4纳米笼状催化剂的空心多孔分级结构有利于反应气分子的吸附、存储和扩散;同时提高了催化剂的比表面积,增加了活性位点与反应气体的接触。Mn3[Co(CN)6]2·nH2O前驱体中Mn和Co原子的规则排列使得MnxCo3-xO4纳米笼状分级结构催化剂中活性物种高度均匀的分布,加强了活性物种之间的相互作用,从而提高了催化剂的稳定性和抗中毒性能。这种利用金属有机骨架作为前驱体制备活性组分均匀分布的空心多孔催化剂的思路与概念,对设计开发高性能的催化剂具有很好的借鉴意义。