【摘 要】
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木质素是自然界中储量丰富的含芳香化合物的可再生资源,将其降解可获得高附加值的精细化学品和液体燃料,被认为是理想的化石替代资源。催化降解木质素制备单苯环化合物,是高效利用木质素最具有前景的方式之一;然而,木质素复杂的化学结构制约了其高效降解。因此,研究制备高效、廉价且稳定性好的金属催化剂,并通过催化氧化的方法将木质素降解成单苯环化合物,对实现木质素的高值化利用具有重要的意义。论文利用钒与氮的络合作用
【基金项目】
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国家重点研发项目课题（2019YFC1905301）； 国家自然科学基金项目（22078115,22008078）；
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木质素是自然界中储量丰富的含芳香化合物的可再生资源,将其降解可获得高附加值的精细化学品和液体燃料,被认为是理想的化石替代资源。催化降解木质素制备单苯环化合物,是高效利用木质素最具有前景的方式之一;然而,木质素复杂的化学结构制约了其高效降解。因此,研究制备高效、廉价且稳定性好的金属催化剂,并通过催化氧化的方法将木质素降解成单苯环化合物,对实现木质素的高值化利用具有重要的意义。论文利用钒与氮的络合作用以及氮化钒的高稳定性,以硝酸钴六水合物和偏钒酸铵作为钴源和钒源,以三聚氰胺同时作为碳源和氮源合成了氮掺杂炭负载Co-V催化剂。制备得到的催化剂Co1-V3/NC（30）具有较高的比表面积(291.63 m~2·g-1),较大的孔容(1.33cm~3·g-1)以及微孔-介孔-大孔分布形式的分级多孔结构。炭载体中掺杂的氮元素与金属活性组分之间存在电子相互作用,促使两种金属形成平均粒径为3.2 nm的高度分散的金属活性组分,同时金属活性组分Co~0和V3+（VN）之间的协同催化效应,使得制备的催化剂具有良好的催化活性和稳定性。催化剂Co1-V3/NC（30）在优化的反应条件下（180℃,0.5 MPa O2,8 h）催化氧化降解有机溶剂木质素得到了86.33 wt%的生物油收率和28.75 wt%的单苯环化合物收率。为深入研究木质素氧化降解机理,研究以二苯基乙酮作为β-1型木质素模型物,通过对其降解过程进行分析,提出了木质素模型物在Co1-V3/NC（30）催化作用下可能的反应路径。首先O2在催化剂上得电子被还原为超氧阴离子自由基O2·,O2·与Cβ-H键配位将模型物转化成过氧化物中间体。然后经两条反应途径转化:第一条路径中间体转化成二聚体苯偶酰后在催化作用下断裂Cα-Cβ键;第二条路径为中间体首先发生过氧·O-O·键均裂,通过电子转移形成了氧中心自由基再断裂Cα-Cβ键。通过两条路径转化的模型物的比例分别约为37.5%和62.5%。催化剂Co1-V3/NC（30）在五次循环实验后,其组成和结构未发生明显变化。结果表明,由于氮掺杂炭载体中氮元素的锚定和分散作用,金属活性组分几乎未发生团聚现象,仅有轻微的流失,从而保证了催化剂良好的循环稳定性能。
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