添加剂改善MAPbI3太阳能电池的光伏性能及其机理研究

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由于钙钛矿材料自身优异的光电特性,如可调的带隙、较高的吸收系数、较低的激子结合能以及双极性载流子传输等性质使得有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池成为了人们研究的热点,光电转换效率由刚开始的3.8%在十年内飞升到24.2%。钙钛矿太阳能电池效率的飞速提升除了与其本身的优异性质有关,还得益于研究团队对钙钛矿太阳能电池制备工艺的探索和优化。本文采用FTO/c-TiO2/m-TiO2/Perovskite/Spiro-OMe TAD/Au的正置结构,以CH3NH3PbI3为活性层,采用两步旋涂法制备钙钛矿太阳能电池。首先,我们在PbI2的前驱体溶液中引入DMSO,研究DMSO的量对PbI2的形貌、结晶性及器件性能的影响。其次,我们在MAI的溶液引入MACl,研究Cl在钙钛矿中的存在形式变化、分布情况以及分布与性能的关系。主要实验内容如下:1.我们在第一步中引入溶剂DMSO,固定PbI2的量,通过改变DMSO和PbI2的摩尔比来改变DMSO的量。实验结果表明DMSO的加入可以延缓PbI2的结晶,形成较大的PbI2的晶粒。当DMSO和PbI2的摩尔比为0.7:1时,PbI2的形貌为多孔的网状结构,而且此时钙钛矿薄膜表面最平整。我们用优化后的PbI2制成器件,器件的最高效率为18.72%,平均效率为16.68%。2.在第二步中,我们将不同量的MACl掺入到MAI的溶液中,我们发现MACl的掺杂浓度会影响Cl的存在形式。当MACl的掺杂浓度较低(如2 mg/m L)时,会形成MAPb I3-xClx,而当掺杂浓度较高(如5 mg/m L)时,会形成MAPb I3-xClx和MAPb Cl3。退火时间会影响Cl在钙钛矿中的分布。当退火时间较短,如3 min时,Cl在整个器件内都存在;延长退火时间至10 min,Cl存在于钙钛矿的表面以及钙钛矿和电子传输层的界面;进一步延长退火时间到15 min,规律与10 min相同;最后延长退火时间至50 min,Cl全部消失。通过以上的分析,我们发现Cl更稳定存在于钙钛矿和电子传输层的界面。我们对钙钛矿层进行不同退火时间处理,使Cl处在不同的位置。通过XPS测试我们发现在界面处的Cl会导致能带的弯曲,促进钙钛矿中的电子向电子传输层的传输。最终,我们优化MACl掺杂浓度为2 mg/m L,退火时间为10 min,得到电池的最高效率为18.98%,短路电流为23.29 m A/cm2,开路电压为1.10 V,填充因子为74.3%。
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