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本文以PVDF为基体,引入相容性好、极化能力优异的聚苯胺(PANI)纳米粒子,以及采用纳米复合技术制备的钛酸钡/聚苯胺(BT@PANI)和银/聚苯胺(Ag@PANI)功能填料,制备了不同复合体系的高介电常数、低介电损耗的聚合物基纳米复合材料。在大幅度提高复合材料介电常数的同时,有效控制了材料的介电损耗,并赋予了复合材料优异的频率和温度稳定性。研究了填料对复合材料微观结构和介电性能的影响规律,结合电介质物理理论,分析了影响复合材料介电性能的物理机制。主要研究内容和研究结果如下:(1)以冰冻法合成的纳米聚苯胺(PANI)为填充相,制备了PANI/PVDF全有机介电复合材料。结果表明:冰冻法合成了良好分散性、直径约30 nm的PANI颗粒;在频率1 kHz下,PANI填充量为10 wt%时,复合材料的介电常数为35,介电损耗仅为0.06,介电复合材料表现出良好的频率稳定性和温度稳定性。与PVDF相比,复合材料介电常数明显提高,介电损耗相差甚小。复合材料优异的介电性能一方面归因于纳米PANI的极化能力,另一方面是纳米PANI的引入使PVDF晶型由非极性?相向极性?相转变,从而充分发挥了PVDF基体的功能性。(2)将高介电常数的BT引入PANI/PVDF体系中制备了BT/PANI/PVDF三相复合材料。结果表明:在1 kHz下,h-BT填充量为30 wt%时,BT/PANI/PVDF三相复合材料的介电常数高达49,介电损耗仅为0.12。与传统的BT/PVDF两相复合材料相比,三相复合材料显示出更优异的频率和温度稳定性。PANI的引入缩小了陶瓷颗粒和聚合物基体的介电常数差值,提高了电场作用的均匀性,使复合材料的介电常数显著提高,介电损耗无明显增加。(3)通过在h-BT表面原位引发丙烯酸(AA)单体聚合,制备了聚丙烯酸(PAA)改性的BT粒子,并利用PAA和苯胺(An)阳离子的相互作用,采用原位聚合法制备了BT@PANI核壳纳米复合颗粒,并以其为填充相制备了BT@PANI/PVDF复合介电材料。结果表明:BT@PANI/PVDF复合材料在填充量30 wt%时出现渗流阈值,该填充量下复合材料介电常数高达250,与PVDF相比,介电常数提高了30倍。在频率1 kHz下,当BT@PANI填充量为20 wt%,复合材料的介电常数为80,介电损耗仅为0.79,实现了复合材料低填充量、高介电常数和低介电损耗的平衡。复合材料介电性能的提高归因于BT@PANI填料在PVDF基体中的均匀分布及二者间的良好界面结合。(4)通过溶液聚合和界面聚合,制备了Ag@PANI复合纤维,并以其为填充相制备了Ag@PANI/PVDF三相聚合物基复合介电材料。结果表明:通过溶液聚合制备的Ag@PANI复合纤维具有较优异的介电性能,在频率1 kHz下,Ag@PANI复合纤维的填充量为10 wt%时,Ag@PANI/PVDF三相复合材料介电常数为55,介电损耗仅为0.85。三相复合材料介电常数的提高归因于Ag@PANI填料的微电容作用与基体的极化作用。