过硫酸盐(PDS)是一种新型的氧化剂,容易被石墨烯等碳基材料激活产生自由基,进而降解有机污染物。氮掺杂是一种简单有效的调控石墨烯性质与结构的方法。用氮掺杂石墨烯激活过硫酸盐降解有机污染物具有巨大应用前景。但是氮掺杂量和不同氮形态对氮掺杂石墨烯激活过硫酸盐催化降解有机污染物的影响还不清楚,反应机理尚不明确;其次,通过化学还原方法得到的氮掺杂石墨烯容易团聚,限制了它的催化活性。本文综述了活化过硫酸盐催化降解有机污染物的研究进展,探讨了碳基材料活化过硫酸盐降解有机污染污染物的发展历程,简介了氮掺杂石墨烯的制备、结构、性质和应用,评述了氮掺杂石墨烯改性的方法及其应用。针对氮掺杂石墨烯激活过硫酸盐催化降解有机污染物的性能、作用机制和氮掺杂石墨烯易团聚的问题,用水热法制备了不同类型的氮掺杂石墨烯和氮掺杂孔隙石墨烯,并将其应用于激活过硫酸盐催化降解有机污染物;结合催化动力学和结构特征,阐明了其构-效关系。研究结果为氮掺杂石墨烯激活过硫酸盐降解有机污染物提供理论基础。主要的研究结论及创新点如下:(1)探明了氮掺杂石墨烯激活过硫酸盐催化降解有机污染物的有效反应活性位点、影响因素及作用机理。研究发现,氧化石墨烯与微量氮源通过水热反应可得到氮掺杂石墨烯,同时氧化石墨烯自身会被还原。氮含量随着氮源添加量的增加而增加。石墨型氮是氮掺杂石墨烯激活过硫酸盐催化降解有机污染物的主要活性位点。催化反应通过电子传递和单线态氧介导途径两种非自由基途径实现,将苯酚降解成对羟基苯酚和对羟基苯甲酸,最后部分矿化成CO2和H20,且催化效率与初始pH无关。(2)阐明了氮掺杂孔隙石墨烯活化过硫酸盐降解有机污染物的性能及构-效关系。研究发现,尽管氮掺杂孔隙石墨烯在制备过程中存在团聚行为,但是控制适当的刻蚀时间可克服团聚、保留孔隙、提高比表面积。在氮掺杂孔隙石墨烯、氮掺杂石墨烯催化降解苯酚和2,4-二氯酚实验中,与氮掺杂石墨烯相比,这些孔隙能通过提高过硫酸盐传质效率,同时增加污染物吸附量,进而提高氮掺杂孔隙石墨烯的催化活性,且降解途径主要通过非自由基途径实现。