甲醇是碳一化学的基本构筑单元,以甲醇为原料的分子筛催化反应是化学工业中最重要的一类反应。表面甲氧基则是甲醇在分子筛上转化时的重要中间体物种,对该物种反应活性及其在反应中作用的研究对于理解甲醇参与相关反应的催化机理具有重要意义。本论文采用量子化学计算方法研究了酸性分子筛上由甲醇和氨气合成甲胺、表面甲氧基活化丙烷的反应机理,并考察了表面甲氧基的反应活性及其在反应过程中的潜在作用。论文的主要内容如下：(1)以H-Y分子筛的14T团簇为计算模型研究了酸性分子筛上甲胺合成的反应机理。研究结果表明：甲醇和氨气可以通过连续或分步反应机理实现甲基化过程,其中三分子连续反应机理是甲胺产物生成的最有利路径；表面甲氧基是甲胺合成过程中可能的中间体,其与氨气发生连续甲基化反应时表现出很高的活性；甲胺产物从分子筛表面直接脱附需要的能垒较高,而通过氨气辅助脱附可以有效降低脱附能垒；甲胺合成过程中同时发生着含氮物种之间的歧化反应及伴随的清除脱附,并且歧化反应倾向于生成取代数目多的甲胺产物。(2)以46T分子筛团簇为计算模型采用ONIOM方法研究了酸性ZSM-5分子筛上的表面甲氧基活化丙烷的反应机理。研究结果表明：表面甲氧基与丙烷反应时,丙烷亚甲基位置发生负氢转移反应相对于甲基位置更为有利；丙烷发生负氢转移反应后生成的丙烯可以与表面甲氧基继续发生甲基化反应生成甲基环丙烷中间体；负氢转移反应为整个反应过程的速控步骤。