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多铁性材料是指同时具有铁磁性、铁电性或铁弹性的新型多功能材料。利用铁磁序和铁电序共存耦合可以产生某些新的功能，极大地丰富了多铁材料的物理内涵。相比于单相多铁材料，多铁性复合铁磁-铁电薄膜能够表现出诸多的优越性能，如显著磁电耦合效应、铁电场效应、交换偏置效应、隧穿磁电阻效应等，其蕴含的多种有序耦合机制引起了人们极大的关注。本文使用基于密度泛函理论的第一性原理投影缀加波方法，讨论了ATiO3（A=Ba，Pb）基纳米尺寸磁电复合薄膜的电控磁特性，研究可能使磁电耦合得到强化的材料组合及界面结构，获得的主要结果如下：（1）Co2MnSi/BaTiO3(001)异质结富Mn界面磁电效应增强顺电态下获得的Co2MnSi/BaTiO3(001)界面相图显示，依赖于Co化学势Co和Mn化学势Mn，TiO2终止的CoCo/TiO2界面、MnSi/TiO2界面以及非化学计量的MnMn/TiO2界面能够实现，而热力学平衡条件下非化学计量的CoMn/TiO2界面难以获得。所得结果与近期的实验[Phys. Rev. B2014,89(2):020401(R)]较好地对应。相比于先前的Fe/BaTiO3(001)异质结[Phys. Rev. Lett.2006,97(4):047201]、Co/BaTiO3(001)异质结[J. Appl. Phys.2011,109(11):114107]和Fe3O4/BaTiO3(001)异质结[Phys. Rev. B2008,78(10):104405]，随着BaTiO3铁电极化的反转，Mn富足的MnMn/TiO2界面磁化的变化更加显著。MnMn/TiO2界面磁电效应增强很大程度上得益于Mn原子与Ti原子间强烈的电子杂化以及以界面O原子为中间媒介的Mn-O-Ti电荷转移。（2）Co2MnSi/PbTiO3(001)异质结界面磁电效应的第一性原理研究顺电态界面相图显示，在允许的Co和Mn变化范围内，TiO2终止的CoCo/TiO2界面，MnSi/TiO2界面和Mn富足的MnMn/TiO2界面以及PbO终止的CoCo/PbO界面，MnSi/PbO界面和Mn富足的MnMn/PbO界面均能够被稳定，而热力学平衡条件下非化学计量的CoMn/TiO2界面和CoMn/PbO界面则较难实现。转换PbTiO3层铁电极化，CoCo/TiO2界面，MnSi/TiO2界面，MnMn/TiO2界面以及CoCo/PbO界面均展现了较为显著的磁电效应。对于TiO2终止的(001)界面而言，界面Ti原子与Mn原子或Co原子之间的电子杂化是主导磁电效应的作用机制。然而，在CoCo/PbO (001)界面，层间电子杂化弱，相应的Co2MnSi/PbTiO3(001)异质结中铁电极化引起的自旋相关电荷屏蔽可能主导了磁电耦合。特别地，结合理论计算和相关实验结果[J. Nanosci. Nanotechno.2013,13(2):1182]，我们推测提高铁电相介电常数可显著增强界面效应驱动的磁电耦合，尤其是自旋相关电荷屏蔽调制的磁电现象。（3）短周期(LaMnO3)n/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2(001)超晶格电控磁特性的理论研究翻转BaTiO3层铁电极化方向，(LaMnO3)2/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2超晶格和(LaMnO3)4/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2超晶格均展现了自旋序重组。前者中，随着BaTiO3层铁电极化的反转，超晶格磁性相经历了铁磁—反铁磁(A-型)转变。而且，展现的强磁电耦合效应对GGA+U计算方案中U的选择不太敏感。后者中，合理U值条件下（5.0eV<U<7.0eV），铁电极化反转诱导p型LaMnO3/BaTiO3界面发生反铁磁序—铁磁序转变的同时SrMnO3层经历了铁磁序—反铁磁序转变。电子结构计算和局部电荷密度分析建议，对于两种极化状态下层间势垒均不大的(LaMnO3)2/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2超晶格而言，渗漏到SrMnO3一侧的d3z2r2电子可以通过铁电场效应被限制在SrMnO3层内，导致磁性层（即SrMnO3层和LaMnO3层）中eg电子面间跳跃困难。而随着电极化的反转上述束缚作用消失。因此，(LaMnO3)2/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2超晶格中eg电子的面间跳跃能够通过铁电极化控制，继而诱导铁磁—反铁磁转变。对(LaMnO3)4/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2超晶格而言，由于LaMnO3层厚度增加，在SrMnO3层内铁电极化对渗漏电子的束缚明显削弱，促成相应极化态下eg电子在磁性层内部的面间跳跃。同时，较大的层间势垒使得d3z2r2电子不易跳跃到空穴掺杂的MnO2/BaO界面，弱化了界面Mn原子与内部相邻Mn原子间的面外铁磁双交换作用。随着铁电极化反转，LaMnO3一侧（包括MnO2界面层在内）电子跳跃稳定了面外铁磁序。另一方面陡峭的SrMnO3-LaMnO3层间势垒阻碍电子向SrMnO3层内的渗漏。结果，铁电极化转换诱导SrMnO3层注入电荷的改变调控了该层面外铁磁双交换作用与反铁磁超交换作用之间的竞争，改变其自旋序结构。我们获得的结果对以增强磁电耦合为目标的实验研究来说具有理论参考价值，为类似异质结或超晶格的实验研究提供材料、结构思路和方向，以期获得即强烈又稳定的磁电耦合，从而应用于相关技术领域，如电场控制的磁数据存储等。