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多孔碳材料具有孔道丰富,性质稳定,形貌可控等特点,作为超电容器电极材料的应用研究引起了人们的广泛关注。碳材料的表面物理化学性质对其性能有着重要影响,可以通过杂原子掺杂在碳材料表面引入多种官能团,提高材料的亲水性,增加材料的赝电容,从而提高材料的电容性能。材料的内部孔道结构同样对电容性能有着重要影响。具有多级孔隙结构的碳材料不仅具有单一孔材料的优异性能,比如巨大的比表面积,孔体积,还存在多级孔协同作用,有效提高了比表面积利用率,增强了物理化学性能,大大扩展了多孔碳材料的应用范围。本文使用廉价的三聚氰胺和甲醛作为前驱体,二氧化硅作纳米球为大孔模板,通过简单的共组装法制备出了具有大孔-介孔-微孔结构的空心碳球。考察了杂原子掺杂,共掺杂对材料电容性能的影响,证明原子共掺杂能显著提高材料的性能。同时,由于在材料中引入了多级孔结构,使得材料具有良好的倍率性能,即使在高电流密度下仍然保持着较高的电容量。具体内容如下:(1)利用二氧化硅和MF树脂的共组装快速制备了氮掺杂空心碳球材料(NHCMs)。二氧化硅作为硬模板,不仅能够形成大孔结构,而且对空心碳球的形成具有重要影响。NHCMs具有巨大的空腔体积,壳层上分布有相互联结的250 nm大孔结构,微孔-介孔的分布范围广泛,达到1.5-10 nm。经过不同温度碳化后的发现,材料的比表面积为216-659 m2 g-1之间,孔容为0.19-0.46 cm3 g-1,氮含量为2.35-17.53%。由于NHCMs的特殊孔道结构,使其具有良好的电容性能(106 F g-1 0.5 A g-1)和循环稳定性(95%)。(2)使用MF树脂作为碳源和氮源,二氧化硅作为硬模板,羟基乙叉二磷酸作为催化剂和磷源,通过MF树脂和二氧化硅的共组装,制备了氮磷共掺杂的分级孔结构空心碳球(NPHCMs)。经过碳化除去二氧化硅后,NPHCMs的壳层具有微孔、双介孔(2.6,3.7 nm)以及大孔(250 nm)结构,比表面积达到563-720 m2 g-1。由于材料存在丰富的氮(7.0-15.35%)和磷(0.09-0.16%)原子以及多级孔结构,使其具有良好的电容性能。其中,800℃碳化的样品具有高比电容量和优异的倍率性能(在0.5 A g-1电流密度下200 F g-1,在20 A g-1下132 F g-1)。将其组装成全固态电极测试后发现,材料在0.5 A g1的电流密度先电容达到180 F g-1,经过5000次恒流充放电循环后,电容保持率为91%,表明其在发展高性能储能器件领域中拥有巨大潜力(3)通过使用蛋氨酸为催化剂和硫源,催化二氧化硅和MF树脂共组装,制备了富氮含硫的具有大孔结构和褶皱表面的空心碳球。碳球具有高氮含量(14.16-16.59%),可控的硫含量(0.06-0.23%)并且具有较高的比表面积(600-733 m2 g-1)。得益于丰富的原子掺杂量和微孔-介孔-大孔多级孔结构,材料具有230 F g-1(0.5 A g-1)的高比电容和优异的倍率性能(80%,1-10 Ag-1)。另外,两电极测试结果表明材料的比电容高达208 F g-1(0.5 A g-1),经过5000次恒流充放电循环后,电容保持率达到94%,显示了良好的在能量储存领域的应用前景。