二维MoTe2螺旋纳米片的气相合成及其单片电催化析氢性能研究

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过渡金属硫族化合物因其独特的物理化学性质,有望用作析氢反应的非贵金属基催化剂。然而,过渡金属硫族化合物作为一种典型的范德瓦尔斯层状材料:一方面,其层间电子传导严重依赖电子隧穿,导致电荷传输受到严重限制;另一方面,其催化活性位点主要位于边缘,基平面呈化学惰性,导致催化活性位点数量不足。协同调控这两点本征限制因素对于过渡金属硫族化合物用于电催化析氢具有深刻的意义。鉴于此,本文以MoTe2为研究对象,旨在通过化学气相沉积方法合成出螺位错驱动生长的二维MoTe2螺旋纳米片,并通过电催化微纳器件探究单个MoTe2螺旋纳米片的电催化析氢性能。本文的主要研究内容如下:(1)采用化学气相沉积方法,通过构建限域空间、控制前驱体的量等参数成功合成了螺位错驱动生长的MoTe2螺旋纳米片。重点探究了Te源前驱体浓度对化学气相沉积产物的影响,并简要分析了螺位错驱动生长的机理。表征并确认了MoTe2螺旋纳米片的形貌、物相和组分。揭示了MoTe2螺旋纳米片的晶格结构和层间小角度转角。探究了MoTe2螺旋纳米片的类3R相垂直堆叠,并且通过光学二次谐波进一步证明了层间结构的反演对称性破缺。(2)MoTe2螺旋纳米片中的连续位错线连接各原子层并以螺旋路径传输电流,突破了范德瓦尔斯层对垂直方向上电子传导的本征限制。螺旋的外延生长方式带来大量的台阶边缘,其中分布的丰富Te空位可以作为边缘活性位点的有效补充。得益于对层间电子传导和催化活性位点的协同调控,MoTe2螺旋纳米片在单片电催化测试中表现出优异的析氢性能,并且在析氢反应中保持良好的稳定性。
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