本文基于氮氧自由基—金属配合物这一分子磁体的热点领域，开展了自由基—过渡金属配合物的合成、结构及磁性的研究。合成了两个新的氮氧自由基配体：双噻吩自由基和手性桃金自由基；另外还合成了2个带配位基的氮氧自由基配体，利用这些配体共设计合成了22个未见文献报道的自由基—金属配合物：1.[Co(NIT-Me)2(NO3)2]2.[Ni(NIT-Me)2(NO3)2]3.[ZnNIT-Me)2(NO3)2]4.[Cu(NIT-Me)2]·Cl25.[Cu(NIT-Me)2SO4]6.Co(NIT-Me)2(CH3OH)2]·(ClO4)27.[Ag2(NIT-Me)4(NO3)2]·CH3OH8.[Pb2(NIT-Me)2(NO3)4]9.[Ni(Him-thz)2(NO3)]·(NO3)10.[Co(Him-thz)2(NO3)]·(NO3)11.[Zn(Him-thz)2(NO3)]·(NO3)12.[Hg(Him-thz)2(NO3)2]13.[Co(NIT2-thz)2(N3)2]14.[Ni(NIT2-thz)2(N3)2]15.[Mn(NIT2-thz)2(N3)2]16[Cu(IM-thz)2]·(NO3)217.[Cu(IM-thz)2(NO3)]·(NO3)18.[Co(IM-thz)2(NO3)]·(NO3)19.[Ni(NIT2-thz)2(NO3)2]20[Zn(NIT2-thz)2(NO3)2]21.[Co(NIT2-thz)3]·(ClO4)222.[Mn(NIT2-thz)3]·(ClO4)2全部解析了这些配合物的晶体结构，应用元素分析、红外光谱、EPR谱、变温磁化率等手段对部分配合物进行了表征和性质研究。 设计合成了一系列的氮氧自由基与过渡金属的配合物，拓展了金属—自由基多自旋偶合体系的研究范围，对部分配合物进行了变温磁化率及波谱等功能性质测试。研究探讨了磁性与结构的关系，定性评估了自旋载体之间的磁相互作用，为研究配合物中自由基与金属间的磁交换作用提供了一定的理论依据。