【摘 要】
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烯烃,特别是丙烯的需求每年都在增加。如何提高丙烯的产量逐渐成为研究热点。生产烯烃的方法主要是石脑油的蒸汽裂解和催化裂化（FCC）。虽然石脑油制烯烃已经大规模用于生产丙烯,但它仍不能满足日益增长的工业化需求。因此,寻找新的丙烯增产技术变得越来越迫切。近年来,甲醇制烯烃（MTO）经历了快速发展时期。其催化过程是放热反应,并伴随大量的丁烯副产物。C4烃裂解生产丙烯也是一种有前景的选择。为了充分利用能量以
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烯烃,特别是丙烯的需求每年都在增加。如何提高丙烯的产量逐渐成为研究热点。生产烯烃的方法主要是石脑油的蒸汽裂解和催化裂化（FCC）。虽然石脑油制烯烃已经大规模用于生产丙烯,但它仍不能满足日益增长的工业化需求。因此,寻找新的丙烯增产技术变得越来越迫切。近年来,甲醇制烯烃（MTO）经历了快速发展时期。其催化过程是放热反应,并伴随大量的丁烯副产物。C4烃裂解生产丙烯也是一种有前景的选择。为了充分利用能量以及提高对目标产物的选择性,将放热的MTO反应与吸热的丁烯裂解反应耦合生产丙烯变得可行。因次,本论文分别研究了用磷,碱处理的磷改性的HZSM-5分子筛、铁和锰双金属改性的HZSM-5分子筛催化甲醇和丁烯耦合制丙烯反应的催化性能。1.采用同晶取代法制备了不同磷含量的HZSM-5分子筛（H[P,Al]-ZSM-5）,分别采用XRD,ICP-OES,SEM,FT-IR,N2吸附-脱附,NH3-TPD,XPS,TG-DTA等方法对其进行了表征。测试表明P改性的催化剂酸量和比表面积有所降低。在固定床反应器上考察了H[P,Al]-ZSM-5分子筛催化甲醇和丁烯耦合制丙烯反应,在550℃,0.1 MPa,甲醇和丁烯的摩尔比为1.0以及质量空速为3.53 h-1条件下,P交换量约40%的改性HZSM-5分子筛（H[P,Al]-ZSM-5（0.4））表现出较低的积碳速率和较高的丙烯的选择性,其选择性达到35.6%。2.通过同晶取代法将P原子引入HZSM-5分子筛,然后进行碱处理,合成了多级孔P取代的HZSM-5（H[P,Al]-ZSM-5-AT-0.05M）分子筛。分别采用XRD,ICP-OES,SEM,FT-IR,N2吸附-脱附,NH3-TPD,XPS,Py-IR和TG-DTA进行了表征。H[P,Al]-ZSM-5-AT-0.05M的表面积,孔体积,粒径和P/Al（摩尔比）分别为328 m~2.g-1,0.23 cm~3.g-1,563 nm和0.027。在固定床反应器中研究了H[P,Al]-ZSM-5-AT-0.05 M分子筛催化甲醇和丁烯耦合制丙烯反应的催化性能,在500℃,0.1 MPa,甲醇和丁烯的摩尔比为1.0以及质量空速为3.53 h-1条件下,其主要产物为丙烯,选择性和收率分别为33.7%和31.0%。通过计算,氢转移指数为0.24。此外,通过苯甲醇自醚化反应研究了其扩散限制。Thiele模数（f）和效率因子（η）的值分别为0.08和16.9。3.采用原位合成法制备了铁锰双金属改性的HZSM-5分子筛,采用XRD,SEM,BET,TG-DTA,NH3-TPD和FT-IR对催化剂进行了表征。在固定床反应器中研究了对催化甲醇和丁烯耦合制丙烯反应的性能评价,在550℃,0.1 MPa,甲醇和丁烯的摩尔比为1.0以及质量空速为3.53 h-1条件下,Fe-Mn-ZSM-5（1:1）分子筛催化性能最好以及表现出最低的积碳速率,丙烯选择性和收率分别为44.6%和38.3%。
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