黄铁矿(FeS2)异相Fenton反应催化氧化对硝基酚的研究

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工业的发展导致了大量有机废水的产生,这些污水如果不经处理直接排放,会造成环境污染。大部分有机污染物对人类和其他生物都有危害作用,且难以在自然环境中生化降解,有机废水的处理已经成为热门的研究课题。其中,高级氧化技术能快速有效降解这些顽固的有机物,Fenton反应作为其中的一种也受到广泛关注。本文采用黄铁矿(FeS2)作为催化剂,以自然界中已广泛存在,且有高毒性的对硝基酚(PNP)为目标污染物,研究了黄铁矿异相Fenton反应(Pyrite-F)和黄铁矿异相光Fenton反应(Pyrite-PF)处理有机物的能力,系统地研究了降解反应过程、催化剂稳定性、可见光对降解体系的影响、反应的降解机理及污染物的降解路径等方面。相应的内容和结论总结如下:(1)对溶剂热法制备出的催化剂进行了材料表征,根据X射线衍射表征结果,制得的黑色固体晶型和黄铁矿晶型的FeS2(JCPDS 42-1340)一致,扫描电镜(SEM)和能谱仪(EDX)测试结果表明FeS2黑色固体由几十到几百纳米不等的微粒组成,且其元素组成原子比为Fe2:S=1:2,高分辨率透射电镜(HRTEM)图像中观察到了晶格间距为0.313 nm和0.221 nm的暴露面,分别对应于(111)和(211)晶面。(2)FeS2能高效催化H2O2降解PNP,黑暗环境中优化后的最佳反应条件为:FeS2为0.5 g/L,H2O2为5 mM,对浓度为50 mg/L的PNP溶液,10 min内能实现完全降解。FeS2能调节PNP溶液的pH为酸性,随着降解反应的进行,H2O2均匀消耗,体系中Fe3+和SO42-浓度增加。(3)使用FeS2连续降解3次PNP(3rd-FeS2)时,循环过程也有很高的降解率。XRD、SEM、XPS等表征结果显示,3rd-FeS2物理化学性质没有明显改变,表面附着的Fe2(SO43、FeSO4、Fe3O4、Fe2O3等形成了一层氧化层。降解反应中生成了·OH和·O2-,且EPR结果显示,3rd-FeS2能更有效地激发生成·OH和·O2-。(4)可见光能明显促进体系中Fe2+/Fe3+循环,提高催化降解的效率,·OH和·O2-的产量相对黑暗条件明显增多。Pyrite-F和Pyrite-PF反应中均检测到了h+的存在,降解PNP时,·OH,·O2-和h+均起到了重要作用。(5)FeS2(111)晶面的H2O2吸附能最小,对H2O2的吸附最稳定。FeS2催化氧化的过程中,一个H2O2分子分解为一个表面·OH和一个游离·OH,进一步降解PNP。PNP降解中间产物包括4-硝基邻苯二酚、4-硝基邻苯三酚、对苯二酚、苯醌、1,2,4-三羟基苯和2,4-二硝基苯酚,其中,2,4-二硝基苯酚的存在同样证明了Pyrite-F和Pyrite-PF中均会产生h+。本文系统地研究了黑暗和可见光照射条件下FeS2催化H2O2降解PNP的反应,深入了解了其催化氧化机理,为后续的研究奠定了一定的基础。
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